【摘 要】
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石墨相氮化碳(g-CN)作为一种无毒、易制备的可见光光催化剂,因其具有独特的二维结构、优异的光化学稳定性以及可调的带隙结构,因此被众多研究者关注。然而,g-CN仍具有不足,例如光生电子-空穴对的快速复合、比表面积低、可见光吸收率低等,从而导致光催化活性低。目前,众多研究者已采用多种改性手段来增强g-CN的可见光光催化活性。本论文采用两种手段对g-CN进行改性。第一部分工作是通过制备形成C–Cl共价
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石墨相氮化碳(g-CN)作为一种无毒、易制备的可见光光催化剂,因其具有独特的二维结构、优异的光化学稳定性以及可调的带隙结构,因此被众多研究者关注。然而,g-CN仍具有不足,例如光生电子-空穴对的快速复合、比表面积低、可见光吸收率低等,从而导致光催化活性低。目前,众多研究者已采用多种改性手段来增强g-CN的可见光光催化活性。本论文采用两种手段对g-CN进行改性。第一部分工作是通过制备形成C–Cl共价键的Cl掺杂g-CN(Cl-CNX)来改善光生载流子分离效率,从而提高光催化活性。在可见光条件下,加入3 wt%Pt作为助催化剂,以三乙醇胺为牺牲剂,通过光催化分解水制氢作为探针反应,来评估催化剂的光催化性能。结果表明Cl-CN650具有最佳的光催化性能,产氢速率高达2.23 mmol h-1 g-1,是g-CN(0.48 mmol h-1 g-1)的4.65倍,4次光催化制氢循环实验结果表明Cl-CN650具有良好的光稳定性。通过XRD、FT-IR、XPS、DRS、PL、光电化学测试、SEM、TEM以及N2吸附-脱附等表征手段分析光催化性能提高的原因,结果表明C–Cl共价键产生的杂质能级、比表面积的增大以及片层堆积形成的多孔结构极大地提高了g-CN中的光生电子与空穴的分离与传输效率,更薄的片层结构缩短了光生载流子的传输路径,进而提高了光催化剂的光催化性能。本论文第二部分工作是采用共沉淀-溶剂热法制备ZnCdS/g-CN复合光催化剂,通过形成异质结改善光生载流子分离效率,从而提高催化剂的光催化性能。在无贵金属负载条件下,以亚硫酸钠为牺牲剂,以硫化钠为稳定剂,通过光催化分解水制氢作为探针反应来评估光催化剂的光催化性能,结果表明ZnCdS/g-CN-3具有最佳的光催化性能,产氢速率高达0.65 mmol h-1 g-1,是单一ZnCdS光催化剂(0.23 mmol h-1 g-1)的2.83倍。4次光催化制氢循环实验结果表明ZnCdS/g-CN-3具有良好的光稳定性。通过DRS、PL、光电化学测试等分析光催化性能提高的原因,结果表明通过负载ZnCdS形成的异质结促进了光生载流子的分离和传输,从而提高了催化剂的光催化性能。
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