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随着能源和环境问题的日益凸显,寻找新能源的任务已经十分紧迫。将太阳能直接转化为化学能一直是人们研究的热点。倘若能有效的利用太阳光中各个波段的能量,人类暂时将不会再受能源短缺的困扰,因此,寻找合适的光催化剂以实现对太阳光的有效利用,始终是科学界研究的热点。目前较为常见的光催化剂以半导体材料为主,其中TiO<,2>以其优良的自身性能在该领域中备受关注。然而,TiO<,2>由于禁带宽度较大,无法被可见光所激发,必须加以改性才能利用占太阳能总能量43%的可见光。
本论文就是以提高TiO<,2>对可见光的响应为目的而展开的,文中主要介绍了负载和掺杂两种方式。通常,由于光生载流子与光生活性中心的复合,光催化剂能够被利用的仅是其表面的能带。通过将TiO<,2>负载到比表面积较大的孔性材料中,可以有效地提高单位质量催化剂的利用效率。本文考察了不同孔径的载体对光催化剂禁带宽度的影响,通过对负载前后样品光吸收性能的对比,发现负载过程可以增加TiO<,2>的禁带宽度,使其吸收边带蓝移,而使得TiO<,2>吸收边带蓝移的程度由大到小依次为MCM-41>SBA-15>ZSM-5。由于负载并未能提高TiO<,2>对可见光的响应能力,本文继续尝试了氮掺杂的改性方法。传统的氮掺杂方法对实验条件的要求较高,本文希望能够在较为温和的条件下实现氮的掺杂。在具体的实验中,尝试了两种不同的掺杂方法:首次使用了浓硝酸作钛源前体的溶解剂,极大的缩短了掺杂过程的时间;首次采用西佛碱反应这一可逆的有机反应来控制钛酸酯的水解速度,使其在较为温和的条件下缓慢进行,从而更加有利于氮的掺入。实验结果表明,两种方法都成功的将非金属元素氮引入了Ti02体系中,有效地扩展了光催化剂的光谱响应范围。西佛碱控制水解法极大的提高了氮的掺入量,己达到文献报道的最高水平。从实际的光照降解亚甲基蓝的效果来看,经过掺杂改性的TiO<,2>在可见光下的活性明显优于未经掺杂的商用光催化剂Degussa,P25。