【摘 要】
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全无机铅卤钙钛矿（CsPbX3,X=Cl,Br,I）作为新型半导体材料的典型代表,具有卓越的光电性能,已成为光电器件领域的热门材料之一。然而,随着该领域的不断发展,人们期望获得光学可调、稳定性更好的全无机铅卤钙钛矿。研究人员发现离子掺杂对该类钙钛矿性能优化具有一定的作用。实验表明此技术不仅可以调节宿主钙钛矿的发光区域,而且还可以增强激子发光强度并提高其稳定性,但是它们性能的优化与掺杂离子的性质高度
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全无机铅卤钙钛矿（CsPbX3,X=Cl,Br,I）作为新型半导体材料的典型代表,具有卓越的光电性能,已成为光电器件领域的热门材料之一。然而,随着该领域的不断发展,人们期望获得光学可调、稳定性更好的全无机铅卤钙钛矿。研究人员发现离子掺杂对该类钙钛矿性能优化具有一定的作用。实验表明此技术不仅可以调节宿主钙钛矿的发光区域,而且还可以增强激子发光强度并提高其稳定性,但是它们性能的优化与掺杂离子的性质高度相关。此外,金属卤化盐作为掺杂剂会额外引入卤素,因此其光学性能和稳定性的提高可能与卤素钝化晶体表面缺陷有关。对此,本文选用两种价态不同的稀土离子掺杂全无机铅卤钙钛矿,再对其进行卤素调控,观察它们光学性质、晶体结构和稳定性的变化。具体研究如下:1.在N,N-二甲基甲酰胺溶液中直接混合PbBr2和CsBr,使用超声波清洗机为反应提供能量,合成CsPbBr3纳米晶。在相同的条件下引入EuBr2前驱液,获得Eu掺杂发射蓝绿光的CsPbBr3/Cs4PbBr6混合晶体。通过对荧光光谱的拟合,并结合样品XRD、荧光寿命等结果,确定Eu掺杂样品的绿光来源。采用同步辐射技术,证实Eu2+离子发生氧化,并提出Eu（DMF）x3+配合物接枝在Cs4PbBr6晶体表面的结构模型,以解释蓝光发射来源。结果表明Eu离子未进入宿主钙钛矿晶格,但得到了表面改性的双色发光晶体。2.使用CeCl3作为掺杂剂,通过热注法合成CsPbCl3以及Ce3+掺杂的CsPbCl3纳米晶。通过XRD、XPS和TEM技术,证实Ce3+对宿主钙钛矿中Pb2+产生取代,得到了形貌规整的掺杂纳米晶。随着Ce3+掺杂浓度的上升,晶格收缩愈加明显,在XRD、PL表征中出现轻微的偏移。此外,对比CsPbCl3和Ce3+掺杂CsPbCl3纳米晶的光学性能、热稳定性和光稳定性,证实Ce3+掺杂可以有效优化宿主钙钛矿的性质。3.为了研究卤素对全无机铅卤钙钛矿光学性能和稳定性的影响,选用四乙基氯化铵为Cl-来源,通过改变它的使用量来实现卤素调控,利用热注法制备三组表面富氯CsPbCl3纳米晶。此类表面富氯CsPbCl3纳米晶的结构没有发生转变,并且具有更好的光学性能。另外,它们也表现出优良的光稳定性、热稳定性和存储稳定性。
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