随着能源及环保问题日益受到广大人民的关注,为了响应国家双碳战略,研发一种高容量高循环稳定性的锂离子电池成为顺应时代要求的产物。其中锂离子电池负极材料作为锂离子电池中关键一环,现在市场上使用的最多的是石墨负极,但石墨的理论比容量仅有372 m Ah g-1,要远远低于硅的理论比容量4200m Ah g-1,并且硅材料还具有储量丰富,环保及放电平台低的特点,是下一代高容量锂离子电池的负极材料的首选。但目前硅基负极材料所有的研究都面临同一个问题,即在充放电过程中巨大的体积效应导致的颗粒粉化难以避免。有研究人员采用包覆或者合金化的手段在一定程度上提高了硅基负极材料的循环稳定性。同时有学者发现,将硅颗粒纳米化,可以大幅度减小硅颗粒在脱嵌锂过程中所受的绝对应力,进而从根本上解决颗粒粉化的问题,但纳米化后的硅颗粒使用传统混料方式,颗粒团聚难以避免。基于此,本文采用等离子体强化化学气相沉积（PECVD）的方式无需混料涂布辊压等额外工艺,一步制备了纳米尺度的硅薄膜负极,纳米化的同时避免了纳米颗粒的团聚,又利用一定的真空热处理释放了在沉积过程中累积的压缩应力,并且进一步设计了Si/SiOx双层复合薄膜结构,SiOx薄膜锂化后形成的厚的刚性不可逆多孔硅酸锂盐化合物,成功实现了抑制材料膨胀且获得良好倍率性能的目的。本文主要的研究内容和结论如下:（1）利用等离子体强化化学气相沉积（PECVD）技术直接在铜箔上沉积纯硅薄膜,得到纳米尺度的薄膜硅基负极材料,纳米化能够从根本上减小颗粒在脱嵌锂过程中所受的绝对应力,并且能够增加锂离子脱嵌通道,对于不同厚度的纯氢化非晶硅薄膜,表现出薄膜越薄,电化学性能越好的规律,其中120 nm纯硅薄膜在0.5C(1C=4.2 A g-1)倍率下循环200圈后仍然具有1254.6 m Ah g-1的高比容量,在经历5C的大倍率充放电后也有848.2 m Ah g-1的优异表现。为了兼顾性能的同时获得一定的质量负载,选用170 nm纯硅薄膜行了不同温度的真空退火处理,通过热处理工艺,释放氢化非晶硅在沉积过程中的不均匀压缩应力及相当数量的氢键,并使少量氧进入薄膜体系,构建了更为稳定的薄膜结构,进一步提高了硅薄膜的倍率性能。其中性能最优为100°C下保温5h,其在0.5C倍率下循环200圈仍然保有1172.7 m Ah g-1的可逆比容量,在10C的超大倍率下也具有1131.6 m Ah g-1的可逆比容量。（2）同样利用PECVD技术在硅基薄膜上沉积SiOx薄膜,得到Si/SiOx双层复合薄膜。表面的SiOx薄膜作为人造SEI膜的存在,隔绝电解液与活性物质硅的直接接触,增加了可逆容量,并且作为一种硬质的缓冲层,提高了结构的整体机械性能,缓解了循环过程中的体积效应并抑制了极片的整体开裂。尤其是SiOx薄膜在锂化后会形成不可逆多孔刚性硅酸锂盐化合物层,在没有额外工艺的情况下,有效提高了薄膜整体导电性以及离子导通率,极大提高了薄膜的倍率性能。同样以170 nm纯氢化非晶硅薄膜为底,其中表层SiOx薄膜厚度为20 nm的Si/SiOx双层复合薄膜,在0.5C的倍率下循环200圈后仍然具有1490.4 m Ah g-1的放电比容量,即使在10C的大倍率充放电下也具有1773 m Ah g-1的放电比容量,要远远优于纯氢化非晶硅薄膜的性能,证明相当合适厚度的表面SiOx薄膜对提升纯氢化非晶硅薄膜循环稳定性及倍率性能十分有利。