铁酸镍复合载氧体的制备与其化学链燃烧性能研究

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温室气体排放被认为是造成全球气候变暖的最主要原因,CO2是最主要的温室气体之一。因此,如何减少CO2大气排放是需要全球共同努力解决的问题。与传统CO2捕捉方法相比,化学链燃烧技术可以在不消耗外界能量的情况下实现CO2的完全分离和捕捉,只需冷却烟气即可得到高浓度CO2,同时可以避免NOx生成,更经济环保。载氧体是化学链燃烧技术成功的关键。传统载氧体NiO活性和载氧率高,但存在积碳现象;Fe2O3经济环保,但存在活性、载氧率较低和烧结现象,这些制约了它们在化学链燃烧技术中的应用。本文首次提出了采用NiFe2O4作为载氧体应用到化学链燃烧技术中,并在TGA中研究了其与气体燃料(CO和H2)的单个和多个循环反应,同时也研究了其与褐煤的反应。通过NiFe2O4与CO、H2分别在750℃、850℃、950℃的研究,发现最佳反应温度为850℃。在850℃比较了NiFe2O4、NiO、Fe2O3与H2、CO的反应,发现NiFe2O4的反应活性介于NiO和Fe2O3之间,并且NiO与CO反应时存在比较严重的积碳现象,而NiFe2O4、Fe2O3存在轻微的积碳现象。通过NiFe2O4与CO、H2的10个氧化还原反应循环发现,NiFe2O4具有很好的反应活性,并且保持稳定,无烧结现象。褐煤分别在N2、CO2氛围下的热解反应表明CO2氛围有利于反应的进行。同时比较了NiFe2O4、NiO、Fe2O3与褐煤的反应,发现NiFe2O4的反应活性介于NiO和Fe2O3之间,在70min内只有NiO与褐煤的反应可以进行完全,NiFe2O4与褐煤混合物的转化率只有50.42%,但明显高于Fe2O3与褐煤的8.99%,SEM-EDS表明NiO存在明显的积碳现象。反应后生成的煤灰会阻碍被还原NiFe2O4的氧化,因此,实现载氧体和煤灰的高效分离是化学链成功的关键。
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