【摘 要】
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光催化有机合成近年来受到广泛的关注和研究,传统的半导体催化剂如二氧化钛受其带隙限制,对可见光利用不足,故寻找带隙合适,理化性质稳定,对可见光有响应的新型材料是解决该问题的有效途径之一。三氧化钨作为一种常见半导体氧化物,具有以下特性:带隙值约为2.6 e V,能够利用约14%的太阳光,良好的化学稳定性和热学稳定性,成为目前光催化材料的候选物之一。但是研究发现三氧化钨也存在电子-空穴对易复合,导带位置
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光催化有机合成近年来受到广泛的关注和研究,传统的半导体催化剂如二氧化钛受其带隙限制,对可见光利用不足,故寻找带隙合适,理化性质稳定,对可见光有响应的新型材料是解决该问题的有效途径之一。三氧化钨作为一种常见半导体氧化物,具有以下特性:带隙值约为2.6 e V,能够利用约14%的太阳光,良好的化学稳定性和热学稳定性,成为目前光催化材料的候选物之一。但是研究发现三氧化钨也存在电子-空穴对易复合,导带位置较低等问题,影响了其光催化效率和应用。因此,开发能够促进电子-空穴对有效分离的可见光驱动三氧化钨基光催化剂具有重要的意义。对此,本文以WO3为主要研究对象,通过采用水热法和浸渍还原法等合成了一系列三氧化钨和金属铜负载复合材料,主要是因为过渡金属铜廉价易得,可作为助催化剂来提高催化活性,且在之前已有报道说铜及其铜盐可以催化苄胺氧化,所以我们选取负载铜来改善上述问题,并对它们的光催化性能进行研究。主要研究内容以及研究成果如下:1.以钨酸钠为前驱体,采用水热法和浸渍还原法合成了Cu/WO3,并研究了不同质量比的Cu纳米粒子对复合材料光催化苄胺氧化活性的影响。实验表明,当Cu的负载量为0.5 wt%时,催化效率最优,转化率可达到约96%,是纯WO3的4倍多。复合催化剂催化活性的提高主要源于二者之间的协同作用。2.采用同上的方法制备催化剂。其中加入硅酸四乙酯合成二氧化硅,再经HF刻蚀后得到介孔三氧化钨(m WO3),然后用浸渍还原法在m WO3载体上负载金属Cu纳米粒子。在温和条件下,1.0 wt%Cu/m WO3催化剂可以在4 h达到93%的苄胺转化率和高选择性。这是因为m WO3扩大了了催化剂的比表面积和活性位点,同时Cu的加入削弱了电子-空穴对的再结合,使得光催化效率得到提升。
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