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纳米材料由于其大比表面,小尺寸,特殊的表面电子状态以及量子效应等特点,在催化领域中得到广泛应用,有望实现高的催化活性和持续稳定的使用寿命。但是,对于绝大多数纳米材料,它们的小粒径和高比表面能使其难以操控,往往会导致纳米催化材料的团聚失活。
本论文针对纳米催化材料有序组装这一课题的研究现状和面临的挑战,重点研究了多孔金属氧化物和以碳纳米材料为载体的贵金属催化剂的设计与合成,同时采用系列具有实际意义的催化反应对制备的催化材料进行表征。本文对所开展的研究工作将分为三章进行讨论:
第二章主要介绍水相体系中以无机盐为原料合成多孔金属氧化物的方法。这种方法不但本身适用性广、成本低、环境友好,而且通过此种方法合成的金属氧化物具有比表面积大、晶化程度高、热稳定性好等优点。它们在乙醇传感和催化CO歧化等方面表现出良好的应用前景。另外,多孔氧化铁作为良好的CO歧化分解催化剂,可以用来在无氧条件下消除痕量的CO,研究表明氧化铁催化剂的催化活性与比表面积成正相关性,即比表面积越大活性越高。
第三章研究重点为化学气相沉积法制备碳纳米材料。首先,使用油酸铁为催化剂在不同温度下分别得到了碳纳米带、碳纳米棒和碳纳米管,其中许多表现出L、T、和K型分叉结构。通过对碳纳米管(CNTs)中空部分竹节状结构的走向分析,确定出K型CNTs的形成机理;另外,通过控制乙炔碳源的进样方式,可以实现直线型和螺旋型碳纳米材料的可控制备:连续进样时可以得到分叉的碳纳米螺旋(CNCs);脉冲进样的产物为由等长碳纳米短棒构成的直线型碳纳米纤维(CNFs);而间歇进样形成了直线和螺旋型纤维的混杂结构。通过对碳纳米材料形貌控制的研究,使我们更加了解它们的形成机理。
第四章主要研究了氨功能化的CNFs作为Pd催化剂载体用于催化脱氯。CNFs在经过高温下氨气处理后表面产生了大量“类吡啶”结构基团,这类碱性基团可以稳定Pd纳米颗粒,产生高度分散的效果。另一方面,“类吡啶”结构还可以作为副产物HCl的暂时存储器,从而抑制Pd催化剂中毒失活。