N掺杂生物炭/钼酸盐复合材料制备及其对水体四环素的去除

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水环境安全是目前可持续发展需要解决的关键问题。近年来,抗生素对生态环境的危害持续增加。其中,四环素(TC)因其抗菌谱广、价格便宜被广泛应用,对环境尤其是水环境产生了潜在的风险。光催化技术是一种很有前景的水处理方法,但受到高成本、低效率等因素的影响,其实际应用仍然具有挑战性。因此,开发高效率、低成本的光催化材料是光催化技术应用的关键。本文以尿素为氮源,对农林剩余物杨木屑进行N掺杂改性,制备出对TC具有良好吸附性能的N掺杂生物炭(NBC),再将其用于两种钼酸盐复合,制备出了新型N掺杂生物炭/PbMoO4(NBC/PbMoO4)和新型N掺杂生物炭/Bi2MoO6(NBC/BMO)复合材料。通过对水体中典型污染物TC(40 mg/L)的降解,评价其光催化活性,主要结果如下:(1)选用尿素作为绿色N掺杂剂,对杨木粉进行N掺杂改性。当杨木粉与尿素质量比为1:4时,在马弗炉500℃条件下煅烧2 h得到的NBC对TC具有最佳的吸附性能,为未改性原始BC的2.52倍。(2)采用两步合成法,在共沉淀合成PbMoO4前驱体的过程中加入杨木粉,使PbMoO4原位沉积在杨木粉上,按照已优化的NBC制备方案,成功制备了三种不同比例的NBC/PbMoO4复合材料。表征结果表明,NBC骨架增加了复合材料的比表面积和电荷迁移速率,扩大了可见光吸收范围。当复合材料中NBC含量为65%时,表现出最佳的性能,暗吸附30min后光照120min下对TC的总去除率为85%,反应速率为PbMoO4单体的3.53倍,BC/PbMoO4的2.25倍。反应体系的主要活性物种h+,最后阐述了 NBC/PbMoO4的降解机理。(3)采用溶剂热合成法,在合成Bi2MoO6前驱体的过程中加入NBC进行改性,通过优化NBC的复合配比成功制备了 NBC/BMO复合材料。NBC的引入,明显诱导了Bi2MoO6的物理化学性质的变化,光吸收性能增强和带隙减小。当复合材料中NBC含量为20%时,表现出最佳的性能,暗吸附30min后光照120min下对TC的总去除率为86%,反应速率为Bi2MoO6单体的2.32倍,BC/BMO的2.12倍。经过5次循环利用,复合材料去除率仍保持72%。反应体系的主要活性物种为·O2-和h+,最后阐述了 NBC/BMO的降解机理。
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