(La1-xPrx)2/3Ca1/3MnO3外延薄膜中基态的多参量调控及其结构关联

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钙钛矿结构氧化物因其具有丰富的功能而备受关注,特别是高温超导、庞磁阻效应发现以来,人们怀着极大的热情投入到钙钛矿结构相关的氧化物的研究之中。由于电子、轨道、自旋和晶格之间存在着强关联作用,故结构与性能之间拥有着紧密联系,我们可以通过不同的方法手段或者参量对材料的结构进行调控,例如:外延应变、界面八面体耦合、对称破缺、维度效应等,能够有效的改善材料的性能或诱导出新颖的物理现象。随着复杂氧化物薄膜制备技术的发展和原子尺度高分辨电镜、时间分辨超快光谱、及各种显微表征技术的进步,为人们探索和研究高质量样品结构与性能之间的联系提供可能,也为探究和佐证理论模型和计算分析结果提供了途径。近年来在异质结界面处发现众多新奇的物理现象,丰富和拓展了凝聚态物理领域知识。本论文主要利用多参量对锰氧化物的基态进行调控,以及研究锰氧化物薄膜的结构与性能之间联系。本论文共分为七章内容:第一章绪论简要介绍了本论文涉及的背景知识,首先介绍了钙钛矿结构锰氧化物的八面体骨架结构,偏离理想立方结构情况下,八面体会出现倾斜/旋转或者Jahn-Teller畸变。随着表征技术手段的进步,八面体倾斜和畸变能够被直接表征,从而为人们深入探究结构与性能之间的关联提供了可能。紧接着,介绍了锰氧化物的基本物理性能,它的典型特征是从微米到纳米尺度的相分离。有趣的是相图中存在不同类型的电荷、自旋和轨道序,利用应变可以调制形成不同类型的有序结构,并且可通过先进的技术手段直接或者间接的观测界面处或者薄膜内部相应的序结构。最后,介绍调控薄膜物理性能的几种方法,阐述了静态的应变和动态的超快光谱技术,以及着重强调薄膜界面处“死层”现象。第二章囊括了实验过程中所涉及的制备方法、样品结构表征手段及低温输运性能的测量设备,且简要的介绍了部分仪器的基本原理。第三章主要研究各向异性应变和化学掺杂对于锰氧化物性能的调控。各向异性应变通过界面的八面体耦合增强薄膜的正交性,诱导新颖的电荷有序相的产生。另一方面,根据经验键角和键长相关的带宽公式,在研究的平均A位离子半径范围内,化合价相等且离子半径较小的Pr3+替代La3+化学掺杂引起带宽的减小。电荷载流子倾向于局域化有利于电荷有序相,铁磁金属相变得越来越不稳定。因此,各向异性应变导致八面体的畸变与掺杂引起的八面体旋转两个参量能够有效的调制薄膜的基态。(La1-xPrx)2/3Ca1/3MnO3/NdGaO3(001)样品薄膜展示了丰富而有趣的相畴织构的演化,不同掺杂浓度样品的电荷有序融化过程具有明显的差异,说明应变与掺杂之间微妙的竞争作用。然而,不同样品的重入过程的电荷有序畴呈现十分相似方向性的条状畴,说明在此过程中各向异性应变的主导作用。第四章是在第三章的基础上,通过不同的物理过程将薄膜样品La2/3Ca1/3MnO3/NdGaO3(001) [LCMO/NGO(001)]调控至饱和的铁磁金属相,可利用温度或磁场参量定量的控制电荷有序相的重入,实现了薄膜中电荷有序相占据比例的可控性。因为在较低温度下,热涨落较小,不足以克服铁磁金属相与反铁磁电荷有序绝缘相之间的能垒,从而形成亚稳态。磁力显微镜数据显示电荷有序相呈现各向异性条纹结构,并且几乎不随温度变化,与磁电输运性能展示的亚稳特性相一致。这也表明微观结构与宏观输运性能之间的关联。第五章利用超快光谱泵浦反铁磁绝缘相基态的LCMO/NGO(001)薄膜,在铁磁相占主导的相分离区,光诱导薄膜产生绝缘体一金属相变,并且呈现持久的金属相。根据金兹堡朗道自由能理论模型,磁晶耦合在光致相变的过程中起到重要的作用。铁磁金属相与电荷有序相之间能垒高度随着温度降低或者磁晶耦合强度增强而升高。不同强度的激光脉冲作用结果显示薄膜同时吸收大量的光子以及饱和光电导随脉冲数的非线性变化,表明相转变的产生来源于被激发的电荷、自旋和晶格自由度的协同效应,而不是一个个光子作用的简单叠加。随着温度的升高,磁晶耦合引起的基态与亚稳态之间的势垒高度因热涨落而逐渐降低,在130 K薄膜恢复到绝缘反铁磁和强晶格畸变基态。第六章主要介绍不同方向NGO衬底上LCMO物理性能与结构之间的关联。不同方向NGO衬底上LCMO磁电输运性能显示巨大的差异。为了探究和解释产生此差异的原因,我们测量了 24 nm薄膜的高分辨扫描透射电子显微镜(HR-STEM),表征薄膜微观结构。通过分析薄膜与衬底的八面体旋转结构,我们认为单轴应变对诱导电荷有序相起到了关键的作用。第七章主要基于前几章实验结果,利用不同循环过程中LCMO磁性状态的不同来探索铁磁对于YBCO超导性能的影响;另外将可调控的LCMO薄膜与铁电性衬底或薄膜相结合,探究磁电耦合行为,这为潜在的应用提供新思路新方法。
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