MgO基活化剂制备及其活化PMS降解罗丹明B的研究

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罗丹明B作为一种常见染料,进入水体后会破坏水体自净能力,造成水环境失衡,故有必要对罗丹明B废水进行处理再排放,但由于染料的复杂性和顽固性使得传统处理方法对其难以去除,因此寻求一种简单高效的处理方法极为重要。在新型处理技术中,过硫酸盐高级氧化技术能高效处理难降解废水,但过硫酸盐需要被活化才能有效降解有机污染物。鉴于此,本课题利用沉淀法制备了三种Mg O基双金属型氧化物:氧化镁/氧化铜(Mg O/Cu O)、氧化镁/氧化铁(Mg O/Fe2O3)、氧化镁/氧化铝(Mg O/Al2O3),其中双金属氧化物前驱体制备添加比为(1:0.5、1:1、1:1.5),对制备的活化剂进行活化过硫酸氢钾(PMS)降解罗丹明B试验,并进行了影响因素研究及机理探索。主要研究结果如下:(1)进行了活化剂活化PMS降解罗丹明B性能的比选。在制备的三种双金属型活化剂(Mg O/Cu O、Mg O/Fe2O3、Mg O/Al2O3)中,活化PMS降解罗丹明B效果最理想的活化剂是Mg O/Cu O,Mg O/Cu O对罗丹明B的降解率比另两种活化剂高40%以上,在反应5分钟后对罗丹明B的降解均达95%以上;Mg O/Cu O在制备条件为添加比为1:1、煅烧温度为500℃时,对PMS的活化性能最理想。(2)对PMS&Mg O/Cu O体系进行了活化效果优化,研究了罗丹明B、PMS、Mg O/Cu O三者不同含量对体系的影响情况。单因素试验中罗丹明B浓度、Mg O/Cu O投加量、PMS投加量分别为10mg/L、0.3g/L、0.5g/L时,体系对罗丹明B的降解效果最好;进行正交试验得出了三者对降解体系的影响情况:罗丹明B浓度>PMS投加量>活化剂投加量,且三者对罗丹明B的去除均无显著影响;Mg O/Cu O活化剂的重复利用率较好,反应三次后Mg O/Cu O对罗丹明B的最终去除率相差不到5%;SEM与XPS表征可以看出反应前后Mg O/Cu O活化剂的元素组成未发生变化。(3)研究了不同水体条件对PMS&Mg O/Cu O体系的影响。在不同水体p H(3~9)条件下,Mg O/Cu O活化PMS降解罗丹明B的效果均达98%以上,在宽p H范围内表现出了强适用性;在水体腐殖酸浓度为0~200mg/L条件下,体系降解罗丹明B的效果均达98%以上,表明腐殖酸对反应体系的影响不大;在水体阴离子的浓度范围为0~20Mm时,Cl-随离子浓度的不断增大对反应体系起先抑制后促进作用,NO3-对反应体系的影响不大,HCO3-、SO42-、PO43-对反应体系有抑制作用,且浓度越大抑制作用越强,其中PO43-的抑制作用最强。(4)分析了PMS&Mg O/Cu O反应体系的降解机理及过程。PMS&Mg O/Cu O反应体系中最主要的活性物质是单线态氧(~1O2),硫酸根自由基(SO4-·)、羟基自由基(·OH)和超氧阴离子自由基(O2-·)对PMS的活化起次要作用;单线态氧源(~1O2)来源于PMS本身过氧键(O-O)的裂解和歧化,硫酸根自由基(SO4-·)、羟基自由基(·OH)以及超氧阴离子自由基(O2-·)的产生主要与PMS活化分解过程有关,溶液中的羟基和Mg O/Cu O的表面羟基对PMS活化也有少量贡献;Mg O/Cu O表面的氧空位是活化PMS的活性位点,在活化PMS过程中充当中间媒介,促进反应体系单线态氧(~1O2)的生成。
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