随着人类经济社会的发展,水资源短缺和污染问题日益突出。印染行业是造成水体污染的主要行业之一,它所产生的印染废水具有数量大、色度大、成分复杂、难降解等特点,严重威胁人类及其他生物的生存与健康。近年来,利用异相芬顿、光催化、光芬顿等高级氧化法降解染料废水成为一个新兴的研究领域,与传统的处理方法相比,它可使染料完全降解为二氧化碳、水和无机离子,对于保护水资源和生态环境,实现人类社会可持续发展具有重大意义。但这些方法仍面临处理成本高、可见光利用率低、反应条件严苛、降解速率慢等问题。因此,利用简单工艺、廉价材料制备环境友好、易回收、可重复利用的催化剂,对染料废水进行降解处理研究,具有非常重要的实际应用价值。本文以橙Ⅱ（OrangeⅡ）,一种广泛应用于包括造纸、印刷、食品、化妆品、纺织品和皮革等行业的典型阴离子偶氮染料,作为模拟染料废水处理对象;使用廉价易得原料,采用简易方法制备了磁性纳米粒子Fe₃O₄、类石墨烯碳氮化合物（g-C₃N₄）及可磁回收型复合材料（g-C₃N₄/α-Fe₂O₃/Fe₃O₄）,利用这些材料作为催化剂,分别采用异相芬顿法、光催化法及光芬顿法,研究了其对染料废水的降解行为和机理。本论文以实验研究为主,结合机理讨论,主要研究结果如下:1.采用共沉淀法、热分解法、溶剂热法,成功制备了不同形貌、尺寸的Fe₃O₄粒子。在溶剂热法中,以氯化铁为前驱体,主要通过改变溶剂乙二醇（EG）和二乙二醇（DEG）的比例,实现了对Fe₃O₄纳米粒子尺寸和形貌的调控,实验表明溶剂的黏度对反应的产物起着决定性作用,当溶剂为粘性大的DEG时,生成的产物形貌为片状;当溶剂为粘性小的EG时生成的产物形貌为核桃状;改变EG与DEG的混合比例,产物能实现片状、球状、核桃状形貌及不同尺寸的可控生长。利用生成的Fe₃O₄纳米粒子作为异相芬顿催化剂,详细研究了不同尺寸、形貌、温度、pH值、H₂O₂用量等因素对芬顿催化降解染料废水的影响。降解机理研究表明,羟基自由基（·OH）是降解橙Ⅱ染料的主要活性物质。2.利用四氰基乙烯（TCNE）,一种仅含有C、N元素的化合物,作为共聚物与尿素采用简单的一锅热共聚法,在马弗炉中550℃加热的条件下,制备出了一种新型的TCNE共聚掺杂改性的g-C₃N₄（CN/TCNE-x）,材料的结构、形貌、能谱、化学组成测试表明,CN/TCNE是一种富碳型的类石墨烯碳氮化合物,引起富碳的原因是由于在合成的过程中产生了氮缺陷。TCNE掺杂改性可以提高材料的比表面积、孔体积;使其吸收阈值边界向长波方向移动、带隙变窄,有利于吸收可见光;可以促进光生电子-空穴对的分离。光催化降解橙Ⅱ染料研究表明,CN/TCNE-40（30 g尿素中共聚40 mg TCNE）样品的催化降解效果最好,其降解速率是纯尿素制备g-C₃N₄的4.88倍,且其可以在不同的pH值条件下实现对染料的降解;CN/TCNE-40在重复利用5次时仍然可以达到很好的的降解效果,表明材料具有良好的稳定性;机理分析表明,光催化反应过程中,超氧自由基（·O₂^-）是降解染料的主要活性物质。3.通过简单的水热合成法将TCNE掺杂改性的g-C₃N₄与半导体材料α-Fe₂O₃、磁性材料Fe₃O₄复合在一起,制备了一种新型的、可磁回收的g-C₃N₄/α-Fe₂O₃/Fe₃O₄复合材料。微观结构表征显示片状的g-C₃N₄将菱形的α-Fe₂O₃、球状的Fe₃O₄很好地包覆在一起;复合材料具有较高的比表面积、孔体积,可促进复合体系中电荷分离;随着Fe₃O₄掺杂量的增大,复合材料吸收阈值边界向长波方向移动,带隙变窄,有利于吸收可见光;复合材料的光生载流子强度大、寿命长,这有利于更多的电子、空穴参与到光芬顿催化反应中;磁性测试表明,复合材料所具有的饱和磁化强度,可以方便地实现催化剂的磁分离回收。光芬顿催化降解橙Ⅱ染料研究表明,适当的Fe₃O₄掺杂量,可以显著提高复合材料光催化活性,当掺杂量为30%时,其催化降解效果最好,其降解速率分别为α-Fe₂O₃、g-C₃N₄/α-Fe₂O₃的4.01倍和2.65倍;自由基捕获与·OH生成验证实验表明,光芬顿体系中产生的·OH、·O₂^-和空穴等共同作用降解有机污染物,实现了在可见光、中性溶液条件下对橙Ⅱ染料的快速降解。