【摘 要】
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煤化工产业在生产的过程中产生了大量含氮杂环化合物(NHCs),其生物毒性强,处理难度大,易溶于水、酒精等,易“致畸、致癌、致突变”,对环境和人类健康危害较大,需经高效稳定处理之后才能排入水体。通过混凝沉淀预处理结合紫外光光催化氧化对其进行降解研究,为进一步深度处理煤化工废水中NHCs提供理论借鉴。以吡啶模拟典型含氮杂环化合物作为目标污染物,采用静态和动态相结合的试验方法,考察了混凝-改性贝壳/La
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煤化工产业在生产的过程中产生了大量含氮杂环化合物（NHCs）,其生物毒性强,处理难度大,易溶于水、酒精等,易“致畸、致癌、致突变”,对环境和人类健康危害较大,需经高效稳定处理之后才能排入水体。通过混凝沉淀预处理结合紫外光光催化氧化对其进行降解研究,为进一步深度处理煤化工废水中NHCs提供理论借鉴。以吡啶模拟典型含氮杂环化合物作为目标污染物,采用静态和动态相结合的试验方法,考察了混凝-改性贝壳/La-Fe-TiO2光催化氧化联用工艺对典型含氮杂环化合物的处理效果及复合材料的吸附性能。研究内容主要包括:确定混凝处理阶段及光催化氧化阶段的最佳试验条件,考察典型含氮杂环化合物处理的影响因素,研究复合光催化材料吸附的影响因素、动力学和热力学,考察联用工艺静态试验与动态试验运行处理效果。采用三种混凝剂分别对吡啶废水进行混凝预处理,通过混凝试验得出,PAFC混凝处理效果最佳,最佳反应条件:PAFC投加量300mg/L,PAM投加量3mg/L,p H控制为8,沉淀30min。此时混凝处理50mg/L含吡啶废水,吡啶平均去除率达13.65%。改性贝壳/La-Fe-TiO2光催化氧化吡啶废水试验结果表明,最佳反应条件:投加改性贝壳/La-Fe-TiO2800mg/L,保持p H为8,温度35℃,光照强度600W。此时光催化氧化50mg/L吡啶废水3h,吡啶降解率达77.23%,TOC去除率达52.15%。改性贝壳/La-Fe-TiO2催化性能优于La-Fe-TiO2,降解过程符合一级反应动力学方程,相关系数为1。改性贝壳与改性贝壳/La-Fe-TiO2两种材料吸附试验对比发现,在吡啶浓度25mg/L,温度35℃,震荡速度200r/min条件下,两种材料吸附动力学曲线均符合二级动力学方程,其二级吸附速率常数分别为0.9632g/（g·min）和23.2397g/（g·min）。两种吸附材料热力学曲线均遵循Frundlich方程,都属于自发吸热反应,且复合材料吸附动力更强。通过静态试验得出,混凝-光催化氧化联用处理吡啶废水效果较单独混凝处理效果及单独光催化氧化处理效果好,吡啶平均去除率和TOC平均去除率分别为94.68%和83.32%,比单独混凝处理时分别提高81.03%和70.37%,比单独光催化氧化处理时分别提高17.45%和30.39%;通过动态试验得出,混凝-光催化联用处理吡啶废水时吡啶平均去除率和TOC平均去除率分别为88.11%和77.02%,动态处理效果稍低于静态试验效果。结合混凝进行预处理,可减轻后续处理负荷,为实现含氮杂环化合物彻底降解奠定良好基础。利用光催化中氧化剂氧化能力强的特点,将其开环脱氮,最终实现完全矿化,使其失去毒性。通过混凝预处理结合光催化氧化对其进行降解研究,对逐步消除其对环境及人类的危害、维护生态环境,实现煤化工废水“零排放”具有重要的意义。
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