【摘 要】
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经Mannich胺甲基化反应,首次合成了新型配体HEDTMP(羟乙基乙二胺三甲撑膦酸).在详细研究合成条件基础上,对其结构进行了表征.结果表明,在催化剂HCl与羟乙基乙二胺摩尔比大于3,甲醛(和亚磷酸)与羟乙基乙二胺摩尔比大于6时,80℃反应2h可获得收率大于77％(以胺计)的HEDTMP;经IR、H—NMR和元素分析确认合成是成功的.测定了HEDTMP酸离解常数.显示化合物在中性pH下能有效生成
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经Mannich胺甲基化反应,首次合成了新型配体HEDTMP(羟乙基乙二胺三甲撑膦酸).在详细研究合成条件基础上,对其结构进行了表征.结果表明,在催化剂HCl与羟乙基乙二胺摩尔比大于3,甲醛(和亚磷酸)与羟乙基乙二胺摩尔比大于6时,80℃反应2h可获得收率大于77％(以胺计)的HEDTMP;经IR、<1>H—NMR和元素分析确认合成是成功的.测定了HEDTMP酸离解常数.显示化合物在中性pH下能有效生成含孤对电子的氧负离子,提示化合物与金属离子可望生成稳定配合物.首次选择具有优良核性质的几种核素<99m>Tc、<186,188>Re、<153>Sm,详细研究了上述核素与配体HEDTMP配位的影响因素、配合物配位形成条件及稳定性;测定配合物的脂水分配系数;分析了实验条件下Re-HEDTMP中心离子氧化态及Sm-HEDTMP的化学计量组成.研究表明,对于Tc-HEDTMP,介质pH0.5-8.0,还原剂量大于0.25mg,配体量大于3.0mg时可生成配合产率(以Tc计)大于96％的配合物;介质pH为酸性和中性有利于配合物稳定,配体量增加有利于配合物稳定,配合物的稀释对其稳定性有一定影响,但实验条件下稀释100倍48h时配合产率仍高于95％.对Sm-HEDTMP,介质为中性到弱碱性有利于配合物形成,配体量增加有利于提高Sm配合产率;稳定性研究表明,Sm配合物在弱碱性和中性介质中有很高的稳定性,虽然酸性介质对其稳定性有一定影响,但配合物在pH4.0时放置7d配合产率仍不低于96％(以Sm计);同Tc-HEDTMP相似,配体量增加会提高配合物稳定性.对Re-HEDTMP,酸性介质有利于配合物形成,配体增加对配合产率的提高有利,还原剂量不能太大,否则要求更多的配体以防止出现白色沉淀;配体量增加、保护剂加入、载体Re加入、还原剂量适当提高都会有助于配合物的稳定;碱性介质、高倍稀释都会影响配合物的稳定.研究表明,Sm-HEDTMP的组成为Sm:HEDTMP=1:1,Re的配合物中心离子Re的氧化态主要为+5价;脂水分配系数分别为Tc、Sm和Re-HEDTMP,2.1×10<-4>,4.0×10<-4>,3.9×10<-4>.首次评价了配合物的生物体内行为,结果表明:兔骨显像良好,其四肢、脊椎和颅骨图像清晰可见;小鼠体内分布表明配合物主要浓集在小鼠骨骼系统,24h时Sm、Tc、Re配合物的骨摄取分别为18.9％、11.87％和7.7ID％/(克·组织),配合物血清除快,软组织如肌肉、肝脏及肾脏的摄取率很低.与常用的药物<99m>Tc-DMP、<186,188>Re-HEDP、<153>Sm-EDTMP相比,<99m>Tc-HEDTMP兔显像清晰;<153>Sm-HEDTMP及<186,188>Re-HEDTMP骨摄取高于<153>Sm-EDTMP和<186,188>Re-HEDP,显示合成的配合物是很有希望的骨肿瘤药物.采用计算机模拟分析了Sm、Re-HEDTMP配位过程的能量及配体配位原子电荷变化,给出了最可能配位原子及其配位顺序.
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