层状材料的同步辐射高压红外光谱研究

来源 :中国科学技术大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:hustsmes
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
层状材料(如石墨、过渡族硫化物、黑磷、氮化硼等)具有特殊的层状结构,其原子在层内依靠共价键结合,在层间依靠范德瓦尔斯力(Van der Waals forces)结合,这种层状结构不仅使其具有丰富的结构和电子特性,而且易于通过外场进行调控,在光电子、能源等领域具有重要的应用前景。压力作为一种重要的外场调控方法,对于层状材料的独特结构,可以非常有效地改变其层间相互作用,从而显著地改变其晶体结构和电子结构。因此,研究层状材料在高压下的晶体结构和电子结构演变,对于深入理解其压力驱动相变和物性变化具有重要意义。红外光谱和拉曼光谱是研究材料晶格振动态和电子态的重要方法,将其与高压技术结合,已成为研究压力作用下材料的结构和电子态演化的有力手段,其中基于高亮度同步辐射光源的高压红外光谱则在研究机械剥离的微米尺寸层状材料中发挥着重要作用。本论文利用同步辐射高压红外光谱,结合高压激光拉曼光谱技术,系统地研究了三种各向异性层状材料SnSe、MoO3和黑磷的压力诱导晶体结构和电子结构相变,揭示了各向异性光学性质随压力变化的规律,取得了以下主要成果:1.通过结合同步辐射高压红外光谱、高压拉曼光谱以及高压电学测量等方法,研究了SnSe在高压下的相变行为。结果表明,当压力达到8 GPa时,SnSe存在一个一阶结构相变,由正交相(α-SnSe)转变为一个变形相(α’-SnSe)。在12GPa附近,观察到SnSe发生电子相转变,由半导体态转变为半金属态,同时SnSe的结构也发生由Pnma到Bbmm的转变。此外,SnSe在压力下各向异性光学性质研究显示,随着压力的升高,SnSe的光学性质逐渐由各向异性向各向同性转变,当压力达到12 GPa附近时转变基本完成,表明了 SnSe经历了一个由低对称性结构(Pnma)向高对称性结构(Bbmm)转变的相变过程。2.分别采用同步辐射偏振红外光谱和偏振拉曼光谱,研究了压力作用下MoO3的相变行为以及压力对各向异性光学性质的影响。当压力达到临界压力点11 GPa附近时,MoO3由正交相α-MoO3(Pnma)转变为单斜相MoO3-Ⅱ(P21/m)。当压力继续增加到27 GPa时,发生由单斜相MoO3-Ⅱ(P21/m)到正交相MoO3-Ⅲ(Pmma)的转变。两种光谱测量结果都显示,MoO3的Mo-O2-Mo面内对称伸缩振动模式的最大强度对应的偏振角总是随着压力的增加而发生改变。当压力从1 1 GPa增加到27 GPa,最大强度对应的偏振角经历了从90°变为105°又回到90°的过程,这与MoO3在压力下的结构相变相对应。3.利用高压拉曼光谱同时结合同步辐射高压红外光谱,研究了压力诱导的黑磷相变行为。黑磷Ag1、B2g和Ag2这三个拉曼峰的半高宽随压力的增加先降低而后升高,在1.2GPa附近存在一个转变点,与理论计算中黑磷的电子拓扑相变的临界相变压力点相符。当压力增加到11 GPa时,Ag1、B2g和Ag2全部消失,而后出现了三个新的拉曼峰N1、N2和N3,表明黑磷由菱方相结构(R3m)向简单立方结构(sc)的转变。此外,黑磷的红外透射光谱在~11 GPa处吸收强度出现了较大变化,也证实了黑磷在11 GPa处发生了结构相变。除此之外,选取了 6层,10层以及块材黑磷样品作为研究对象进行高压拉曼实验,发现少层黑磷样品在高压下拥有与块材样品截然不同的相变行为。此外,相较于块材样品,少层黑磷样品高压下拥有更高的临界相变压力点,体现了层厚变化对于黑磷高压结构相变的影响。
其他文献
随着海上运输业的蓬勃发展,船舶火灾安全问题日渐凸显。根据事故统计船舶火灾多发于机舱,而七成以上的船舶机舱火灾事故是发生在海上航行过程中。海上航行中的船舶不可避免会受到海风的作用,事故分析表明环境风影响下的船舶火灾危害性更大。前人研究中通常将船舶舱室简化为顶部开口舱室,但鲜少考虑环境风这一外界因素的影响。因此,研究环境风对顶部开口舱室火灾的影响,能够为此类船舶火灾事故的预防和应急救援对策的制定提供理
黄热病毒家族的寨卡病毒(ZikaVirus,ZIKV)由于导致人类神经系统疾病如小头畸形和Guillain-Barré综合征等而受到广泛关注。寨卡病毒是一种单链正义RNA病毒,其RNA基因组编码的非结构蛋白3(NS3)包含一个蛋白酶结构域和一个解旋酶结构域,N端丝氨酸蛋白酶结构域需要与NS2B蛋白因子相互作用才能发挥活性;C端解旋酶结构域在核糖核苷三磷酸(Nucleoside triphospha
单视角深度估计任务是计算机视觉领域中极具挑战性的问题之一,其目标是给定单张彩色图像,预测图像上每个像素点的深度值。由于三维空间到图像平面的透视投影,该任务存在天然的歧义性,是一个非适定问题。近年来,随着深度学习技术的发展,单视角深度估计的算法性能得到大幅提升,但仍然面临三个困难:(1)通过深度卷积神经网络预测的深度图缺乏对场景精细结构的描述;(2)深度标注数据获取难度大;(3)单视角深度估计网络的
近年来,太赫兹(THz)电磁波在医疗生物检测、材料分析、无线通信、大气监测等广泛领域展现出越来越重要的应用前景。THz辐射源是支撑THz技术应用和发展的关键器件。然而,由于THz波处在电子学和光子学的中间地带,基于传统电子学方法和光子学方法的THz源在输出功率、频率、便携性等方面难以满足实用需求。自由电子驱动的电磁辐射源在THz频段可以实现大功率输出,是一类重要的THz源。但是这类装置通常体积庞大
服役于人体生理环境中的植入金属材料往往由于腐蚀、磨损等作用而产生金属离子释放。某些适量释放的金属离子虽然在促进组织再生等方面发挥积极作用,但不可否认,过量的离子积累将对人体产生毒副作用,进而直接影响材料的生物相容性。通常,植入金属离子释放行为与材料的耐蚀能力息息相关,而作为评价植入金属材料耐蚀性的通用、实用手段,腐蚀电化学测试技术已广泛应用。因此,探究模拟人体环境中金属离子释放的动力学过程,阐述离
基于密度泛函理论的第一性计算方法已经被大量应用于预测和研究材料的各种物理和化学性质,已经成为独立于实验和理论的第三种研究方法。密度泛函理论的成功在于创造性利用密度作为能量的泛函,将3N维的Schr(?)dinger方程转为了三维问题,大大降低了计算量。但是密度泛函理论是基于变分原理的基态理论,这使得其在应用到激发态过程中存在很多问题,比如无法准确地预测分子和固体体系的光谱和激发态能级等。同时由于到
随着计算能力日渐强大的移动智能设备的广泛普及,一种基于众包思想而衍生出的移动计算范式——移动群智感知,可以协调网络中的移动用户群体通过携带的智能设备进行大规模的数据收集和复杂的任务计算。另一方面,数据交易可以打破数据孤岛,提高数据的流通性和复用性,但它同时也面临数据来源匮乏和多样性欠缺的问题。因此本文利用移动群智感知在数据收集方面的智能性、普适性、低成本等优势构建一种新型的移动群智感知数据交易系统
移动场景下的轻量级客户端不在本地储存完整的区块链,在向全节点查询交易过程中轻量级客户端会泄露与其相关的地址和交易。移动用户可以运行一个轻量级全节点来服务其轻量级客户端,从而保护其轻量级客户端的交易查询隐私,但是轻量级全节点面临区块验证效率降低问题,这会降低区块链的可扩展性。此外,区块链可用于管理移动用户访问公共无线热点的访问凭证,但仍需满足移动用户的条件匿名认证需求,以及降低访问凭证管理中的上链数
以深度学习算法为代表的人工智能算法近些年来飞速发展,在计算机视觉、自然语言处理和竞技游戏等不同的领域,深度学习算法展现的智能已经接近甚至超过了人类的水平。基于通用处理器的传统计算系统已经不能很好地支持深度学习算法的需求,新兴的智能计算系统以其在性能和功耗上的优异表现,成为了深度学习算法的重要物质载体。然而,深度学习算法快速发展,智能芯片也不断推陈出新,这对智能计算系统的通用性提出了极大的挑战。本文
车道线检测和分类是自动驾驶技术中环境感知系统的重要组成模块。传统的车道线检测和分类算法主要提取车道线的颜色、纹理等特征,进一步采用聚类或分割算法获取车道线的位置和类别信息。然而,传统算法依赖于手动提取的特征,在不良天气以及复杂道路环境下的性能具有一定的局限性。深度学习具有强大的自动提取特征的能力,可应用到复杂多变的道路场景中。目前,基于深度学习的算法是将车道线检测任务和分类任务视为语义分割任务。然