多孔碳负载Ni、Ni0.5Fe0.5催化剂的制备及催化氨硼烷水解放氢研究

来源 :南开大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wumdk
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氢能是一种绿色的、可再生的新能源体系。然而,安全高效储氢和制氢仍然是制约氢能应用的关键因素。开发高密度储氢材料和便捷制氢技术势在必行。氨硼烷(NH3BH3,简称AB)因具有高体积储氢容量被认为是潜在的储氢材料,而成为目前研究的热点。室温下AB较稳定,借助合适的催化剂,AB能迅速水解产生氢气。目前,贵金属和非贵金属以及相应的合金催化剂均被应用于催化AB水解制氢体系。贵金属催化剂由于成本较高,资源稀缺,不适合大规模的应用。因此开发价廉高效的非贵金属催化剂是大势所趋。Ni和Fe非贵金属催化剂价格低廉、环境友好,对AB水解具有一定的催化活性。分级多孔碳具有较高的比表面积,是催化剂载体的理想材料。分级多孔碳负载金属催化剂用于氨硼烷水解的研究报道较少。因此,本文研究了分级多孔碳负载的Ni(Ni/C)和Ni0.5Fe0.5合金(Ni0.5Fe0.5/C)催化剂的制备及催化AB水解放氢的性能。  本研究主要内容包括:⑴通过简单的自组装策略合成了蜂窝状的分级多孔碳。采用XRD、SEM、TEM、BET、Raman等手段对样品进行了表征。结果表明,多孔碳是由500nm左右的中空微球组成,这些微球的壁较薄,且具有较高的比表面积。⑵通过原位化学还原法,在常压下分别制备了不同负载量的Ni/C催化剂和Ni0.5Fe0.5/C催化剂。SEM和TEM测试表明,Ni颗粒以及Ni0.5Fe0.5合金纳米颗粒均匀分散于多孔碳孔道内,且Ni0.5Fe0.5合金颗粒比Ni颗粒更小。放氢测试结果表明,其中负载量为30 wt%的Ni/C和40 wt%Ni0.5Fe0.5/C催化剂性能最佳,室温下放氢速率分别为1304.67mL min-1g-1和1326.0mLmin-1g-1,活化能分别为29.1kJ mol-1和28.7kJ mol-1。这些结果说明Ni0.5Fe0.5/C比Ni/C催化剂性能更好。合成的Ni0.5Fe0.5/C催化剂表现出优异的催化活性和循环稳定性。这项研究为铁族非贵金属催化氨硼烷水解放氢提供了基础。
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