磁性分子筛复合材料γ-Fe2O3@TS-1的合成、表征及应用

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:kms2006
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纳米钛硅分子筛TS-1在以H2O2为氧化剂的低温氧化反应中具有独特的催化性能,如烯烃环氧化、芳烃羟基化、环己酮氨氧化及硫化物氧化等。但是因为其粒径较小,合成、洗涤及催化反应后,很难通过普通的过滤手段将其与液相分离,这是制约此纳米催化剂应用的关键问题。因此,在TS-1合成体系中引入磁核制备出磁性复合材料,合成、洗涤、催化反应后可通过磁性将其分离回收,解决了纳米TS-1分离回收的难题。本文以四丙基氢氧化铵(TPAOH)为模板剂,正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,钛酸四丁酯(TBOT)为钛源,磁铁矿Fe3O4为磁源,采用蒸汽相法中的干胶法制备了磁性复合材料y-Fe2O3@TS-1,并研究了磁核加入方式及用量的影响。采用XRD、FI-IR、UV-Vis、SEM、TEM等技术对所得材料进行表征。结果表明,少量磁核的引入并不影响TS-1的晶化及钛进入分子筛骨架。通过苯酚羟基化、2-甲基噻吩和噻吩的氧化以及光-Fenton反应对所制备的材料进行催化性能评价。结果表明,所制备的磁性材料在苯酚羟基化、2-甲基噻吩和噻吩的氧化反应中骨架钛为活性中心,磁核对双氧水的分解与双氧水氧化底物的反应存在竞争效应,反应温度较高及时间较长的苯酚羟基化受到的影响最大,而噻吩的氧化反应受到的影响最小。在噻吩的氧化反应中脱硫率可以达到96%以上,且催化剂可以重复利用。在光-Fenton反应中,磁核作为活性中心,TS-1的存在并不影响苯酚降解,而且与磁核对苯酚的降解起到协同效应。
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