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等离激元共振是一种束缚在金属与电介质表面的自由电子集体振荡行为,它具有亚波长局域和高近场增强特性,在光催化、传感和光计算等领域有着极大的应用潜力。在超快光作用下形成的飞秒等离激元不仅具有传统的等离激元特性,还具有极高的峰值功率以及飞秒甚至阿秒尺度的时间响应,因此在高次谐波产生、超快光调制器件和超快电子源等领域受到广泛的关注。由于飞秒等离激元的超快时间响应特性,对于飞秒等离激元动力学演化及去相位时间的研究显得尤为重要。本文系统研究了在局域等离激元(LSP)与LSP远场耦合、近场耦合以及传输等离激元(PSP)与LSP耦合条件下飞秒等离激元动力学演化以及去相位时间的变化规律。借助具有高时空分辨能力的干涉时间分辨光发射电子显微镜(TR-PEEM),对纳米结构中飞秒等离激元动力学演化及去相位时间进行了高时空分辨表征研究。本论文的主要研究内容和结果如下:1)通过调控纳米尺度金属圆盘阵列间距和圆盘大小,研究了远场耦合条件下飞秒等离激元动力学演化及去相位时间调控的规律。研究结果表明,单一纳米结构的远场耦合能力越强,其对阵列结构中飞秒等离激元去相位时间的调控范围越大。在对圆盘结构飞秒等离激元动力学演化的研究中发现,等离激元振荡频率随时间发生瞬时变化,并且从激发光场中心频率最终向等离激元本征共振频率转变。近场自相关信号受光参数(中心波长/持续时间)、等离激元去相位时间和共振波长共同影响。此研究克服了以往基于近场耦合的等离激元结构体系去相位时间对于结构尺寸/间距极其敏感的问题,从而有利于在实际加工的样品中对等离激元去相位时间的准确控制,为基于等离激元传感元件的研发提供了新的思路。2)通过改变非对称纳米双棒结构中棒的长度,研究了近场耦合条件下飞秒等离激元动力学演化及去相位时间调控的规律。实验结果表明,在支持Fano共振模式的非对称纳米双棒(边对边)中飞秒等离激元共振波长随上棒或下棒长度的单独增加均红移,但去相位时间的变化趋势不同。通过近场耦合方式灵活调控了支持Fano共振模式的非对称纳米双棒(边对边)的辐射阻尼,实现了对飞秒等离激元去相位时间与共振波长两个变量的独立调控。此外研究表明,在支持杂化模式的非对称双棒纳米结构(端对端)中,成键模式因具有更大的辐射阻尼,其去相位时间相较于反键模式的要小。并且发现通过调节棒的长度,影响模式的能量劈裂,可以同时对结构中两种模式的动力学演化和去相位时间进行调控。以上结果,填补了近场耦合条件下飞秒等离激元动力学演化的研究空缺,且解决了以往无法独立调控等离激元共振波长与去相位时间的问题,这将进一步推动等离激元光催化和传感领域的发展。3)通过调节金圆盘-金膜结构中金膜的厚度,研究了PSP与LSP耦合条件下飞秒等离激元动力学演化及去相位时间调控的规律。研究结果表明,放置金膜后,金圆盘下方热点(间隙热点)等离激元近场有极大增强的同时,去相位时间也被极大地延长。改变金膜的厚度或圆盘与金膜之间的间距,等离激元近场增强可以从15倍增加至110倍,去相位时间可以从2 fs延长至9 fs。此外,根据LSP能量传递激发PSP的机理设计了一种基于Fano共振的偏振可调的紧凑型波长解复用器件,并通过调节飞秒激光脉冲的啁啾量,实现了对飞秒等离激元场的超快时空操控。这一研究将加深人们对PSP-LSP耦合体系中飞秒等离激元动力学演化及去相位时间调控的认识,也为飞秒尺度等离激元超快调制器件的设计提供了新的思路。4)使用TR-PEEM作为研究工具,对纳米结构中多个热点飞秒等离激元的动力学演化及去相位时间进行了高时空分辨表征。发现单一bowtie结构中不同热点的等离激元动力学演化存在差异:结构边缘热点的动力学演化曲线出现了由多模式产生的拍频特征,而结构尖端热点的动力学演化曲线未出现拍频特征。进一步通过改变飞秒激光的偏振方向引起等离激元模式的变化可以对去相位时间进行强烈地操控,从而实现了对去相位时间的主动全光操控。此外,研究发现由于等离激元耦合作用,凸起缺陷能够延长bowtie结构局部尖端飞秒等离激元的去相位时间。最后,研究了纳米棒/纳米V型结构中不同热点等离激元的性质,分析了近场增强与去相位时间的关系。研究发现入射光偏振对于结构的相对位置引起的不同热点的局域性差异,导致了长的去相位时间对应较小的近场增强。以上研究,避免了结构整体效应对于纳米结构中不同热点等离激元动力学演化信息的掩盖问题,为等离激元激光器以及等离激元谐振器的研究提供了有力支持。本论文的研究工作为全面揭示出极小时空尺度等离激元的独特性质,深入掌握其表征以及控制技术,实现对极小时空尺度等离激元在阿秒时间精度、纳米空间分辨率的全貌揭示打下了坚实的基础,对于发展以等离激元为基础的新型光电器件具有重要的意义。超快等离激元动力学演化规律与去相位时间调控的研究将为深入理解等离激元的性质以及为其在各个领域的应用奠定基础。