预混火焰合成碳纳米管的实验研究及数值模拟

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碳纳米管(Carbon nanotubes)具有独特的分子结构,以及良好的物理化学性能,例如力学性能,电磁性能,热学性能等等,在各领域都有着广泛的应用前景。目前,碳纳米管主要的合成方法包括:石墨电弧法、化学气相沉积法、激光蒸发法。然而,这些方法都有着各自的缺陷,包括设备复杂,工艺标准要求高,或是合成的碳纳米管质量及产量较低,无法满足实验要求和工业应用。火焰合成法通过燃烧碳氢化合物提供热源及碳源,并在催化剂的作用下生成碳纳米管,具有装置简单、工艺简洁、反应迅速的优点,并有望实现碳纳米管的大规模生产,是一种低成本、高产出的全新方法。因此,开展火焰法合成碳纳米管的研究具有重要的学术意义和应用价值。  在借鉴国内外相关研究的基础上,本文采用乙炔流量为256sccm、氮气流量为1120sccm、空气流量为1280sccm的预混火焰进行合成碳纳米管的实验研究。基于取样方式的改变,通过表征方法对比了层流预混火焰、绕流火焰、滞止火焰中合成的产物,最终在绕流火焰和滞止火焰中发现了质量较好的多壁碳纳米管。另外,对催化剂溶液浓度及取样时间对碳纳米管生成的影响也进行了研究,分别采用了0.1 mol/L、0.5mol/L、1.0mol/L的硝酸镍溶液作为催化剂涂覆于铜基板上,发现催化剂浓度的降低有利于提高碳纳米管的质量。而改变取样时间,分别取2分钟、5分钟、10分钟进行实验,最终发现以5分钟作为取样时间时得到的碳纳米管质量较好,本文对其内在的影响规律进行了研究分析。  针对火焰区域,使用CFD软件建立燃烧过程的计算模型,并在实验验证的基础上耦合简化后的乙炔/空气化学反应动力学机理,进行了三维数值模拟,得到该区域内的温度场、流场、以及组分浓度场。结合实验结果,分别分析了三者对碳纳米管生成的影响,并对三者耦合后的作用进行了分析和总结。同时还得到制各质量优良的碳纳米管时,各参数的数值范围:温度为992K至1228K,此时碳原子的浓度达到10-13数量级为最佳。  论文还对碳纳米管的生长过程进行了分析及阐述,并分析了管壁缺陷产生的原因。
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