金属团簇相比于块体材料表现出很多新颖的物理和化学性质,尤其是它们独特的磁学性质已成为当今研究的热点。密度泛函理论的发展为人们细致的研究金属团簇的磁学性质提供了有力的工具。本文运用基于自旋极化密度泛函理论的第一性原理方法对零维自由Pd-Co合金团簇以及吸附于Cu₂N表面的一维3d金属（Mn,Fe,Co）团簇的磁学性质进行了系统的研究。计算结果表明金属团簇的磁学性质可以通过化学吸附和交换相互作用进行人为的调控。全文主要分为两个部分的工作:1.零维自由金属团簇磁学性质的研究在自由合金团簇（Pd_n Co,n=1-4）各个基态构型中,Co原子倾向于占据最大的Pd配位数,Co原子的掺杂导致团簇的总磁矩由2 μ_B增加到3 μ_B,但是每个原子的磁矩相比掺杂前均有所下降,这主要是因为Co原子与Pd原子成键形成的共用电子同时填充了Co原子和Pd原子d壳层自旋向下的轨道。当两个H原子连续吸附在Pd_n Co团簇上时,在n较小时（n=1）,团簇的磁矩先减小后增大,n较大时（n=2,3,4）,团簇磁矩先增大后减小。这种磁矩的变化主要是由于H原子的吸附引起的团簇费米面附近的电子态密度重新分布造成的。2.一维过渡金属反铁磁原子链磁学性质的研究当磁性金属原子（Mn,Fe,Co）沉积在Cu₂N表面上时,可以用扫描隧道显微镜（STM）针尖人为的将其排列成一维反铁磁原子链。通过第一性原理计算发现,自旋极化的STM针尖与该反铁磁过渡金属原子链的交换相互作用可以把不同的奈尔态区分开。同时,减小扫描隧道显微镜针尖和原子链之间的距离（增强两者之间的交换相互作用）可以增加该原子链的磁各向异性能（MAE）,还使Fe和Co原子链的易磁化轴方向由平行于表面的面内转向垂直于表面的面外。