对铱氧化物Sr2IrO4及Sr3Ir2O7的高压超快动力学探究

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铱酸盐Srn+1IrnO3n+1(n=1,2)是一种典型的5d过渡金属氧化物,表现为Jeff=1/2绝缘态。由于电荷、自旋、轨道和晶格等多个自由度呈耦合竞争关系,Srn+1IrnO3n+1(n=1,2)表现出奇异的量子态,其中除了自旋轨道的相互作用,自旋与晶格的相互作用也被证实有不可忽视的影响。本研究为探索压力如何影响样品中自旋晶格耦合的非平衡特征,对铱酸盐Srn+1IrnO3n+1(n=1,2)进行了高压超快光谱学研究。采用波长为400 nm的泵浦光和800 nm的探测光,搭建了原位高压超快激光泵浦-探测装置,首次对Srn+1IrnO3n+1(n=1,2)的非平衡态准粒子进行了原位高压的时间分辨超快动力学实验。对样品Sr2IrO4在室温的拉曼光谱测试结果显示,在19.6至22.2 GPa之间,波数为199 cm-1处出现了新的拉曼峰,同时其他拉曼峰在这一压力范围也出现异常,这些变化都指向晶体结构的对称性破缺。表明一个结构相变在此发生,同时可能也是低温下自旋磁性发生改变的重要原因之一。通过高压超快激光泵浦-探测实验,对Sr2IrO4非平衡态准粒子被激发后的弛豫动力学进行了分析。在18至20GPa处,发现在快分量、慢分量和最慢分量的三个时间尺度下,Sr2IrO4的超快动力学信号都有异常波动。尤其是慢分量的弛豫时间τslow在这一压力范围出现了发散现象,这是能隙收窄导致高频声子范围扩大所激发的非平衡态粒子难以回到基态,导致弛豫时间变长,从而出现声子瓶颈效应的特征,指向这一压力点发生的结构相变。研究还在32 GPa处发现了异常现象,同时有残留的局部自旋波动特征。光通量依赖性实验证明了实验数据未受到热激发效应的影响。我们也对单晶样品Sr3Ir2O7的高压超快动力学进行了研究。由于Sr3Ir2O7的能隙远小于Sr2IrO4,超快弛豫过程跟Sr2IrO4相比更加迅速。在14.3 GPa处,Sr3Ir2O7的超快弛豫分量振幅与时间周期都表现出异常波动,快分量振幅迅速下降后在这一压力点达到最小值。虽然弛豫时间表现出跟Sr2IrO4十分相似的发散现象,但却可能意味着不同的动力学过程,相关研究还在进行中。我们首次对5d金属氧化物Srn+1IrnO3n+1(n=1,2)进行了一系列高压非平衡态超快动力学信号的探测研究,证实样品在室温高压下可能存在的结构相变,并发现了关键压力点处因为能隙变化出现的声子瓶颈。但由于Srn+1IrnO3n+1(n=1,2)是一个电子、轨道、自旋、晶格等相互作用十分复杂、耦合了多个自由度的体系,其内部量子态在高压下的变化,涉及到许多因素影响,在超快动力学上的表现也很复杂,未来需要通过更多的实验研究,完善对电子强关联体系中非平衡态的认识。
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