磷石膏及其复合载氧体褐煤化学链气化过程影响研究

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在环境污染和能源短缺的压力下,世界各国开始重视清洁新能源的发展。化学链气化技术(Chemical-Looping Gasification,CLG)是一种基于化学链燃烧技术(Chemical-looping combustion,CLC)发展而来的新型燃烧技术。该技术是通过固体燃料与载氧体的直接接触,利用燃料的不完全燃烧来获得以CO和H2为主的合成气。磷石膏是湿法制磷酸过程中的副产物。产量巨大,大量堆积会造成环境污染,磷石膏主要成分是Ca SO4,适于作为载氧体。以磷石膏作为载氧体用化学链气化来实现固体废弃物的处理,可对磷石膏固体废弃物有效的进行资源化利用。论文主要内容如下:1.用磷石膏作为载氧体用于化学链气化技术,采用纯石膏做对比,同比例添加Fe2O3,Si O2,Al2O3三种物质。结果表明:添加Fe2O3,Si O2,Al2O3的载氧体与褐煤反应的速率逐渐加快,小于磷石膏与褐煤反应进行的速率,但反应起始温度降低。添加Fe2O3的纯石膏有利于促进CO的产生,而添加Si O2的纯石膏则对H2的产出量有促进作用,而Al2O3的加入对合成气的整体产出量有促进作用。2.以磷石膏以及活性组分Ni O的前驱体Ni(NO32·6H2O为原料,以γ-Al2O3为惰性载体,利用浸渍法制备了镍复合载氧体。镍复合载氧体在反应过程中并未发现明显的镍铝尖晶石(Ni Al2O4)特征衍射峰,说明活性组分稳定。添加Ni O后,反应的碳转化率得到了明显提高,载氧体反应活性提高。10%PG-Ni O/γ-Al2O3的转化率最高,并且碳转化率随着Ni O负载含量的增多所用的时间缩短。3.以磷石膏以及活性组分Cu O的前驱体Cu(NO32·3H2O为原料,以γ-Al2O3为惰性载体,利用浸渍法制备了铜复合载氧体。铜复合载氧体在反应过程中没有新的惰性组分生成使组分失活,证明活性组分晶型稳定。8%PG-Cu O/γ-Al2O3的转化率最高,随着Cu O含量的增多,碳转化率降低,这可能是载氧体烧结导致。
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