【摘 要】
：
酚类物质和吡啶作为难降解有机污染物的典型代表,其对环境的潜在威胁不容忽视。光电催化技术作为高级氧化技术,无二次污染、低能耗、反应条件温和,在有机物处理领域有着广阔的应用前景。本文主要以Ti O2电极为基底,采用电脉冲沉积法制备出了TNTs/Cu-Pb O2电极以及采用共溶剂热法和离子交换法相结合制备出了网状Ti O2/Bi OBr-Bi2S3电极,并研究其光电催化体系对苯酚或吡啶的降解效果。最后,
【基金项目】
：
国家重点研发计划:非常规湿/热生产典型副产物清洁加工生态链接技（课题编号:2018YFC1900203）； 国家重点研发计划子课题:硅冶炼烟气中硫硝及超细粉尘双液相深度净化与资源化（课题编号:2018YFC0213403）；
论文部分内容阅读
酚类物质和吡啶作为难降解有机污染物的典型代表,其对环境的潜在威胁不容忽视。光电催化技术作为高级氧化技术,无二次污染、低能耗、反应条件温和,在有机物处理领域有着广阔的应用前景。本文主要以Ti O2电极为基底,采用电脉冲沉积法制备出了TNTs/Cu-Pb O2电极以及采用共溶剂热法和离子交换法相结合制备出了网状Ti O2/Bi OBr-Bi2S3电极,并研究其光电催化体系对苯酚或吡啶的降解效果。最后,运用量子化学计算结合苯酚光电催化降解后的产物表征数据,对苯酚催化降解的机理和路径进行解析。在TNTs/Cu-Pb O2电极或网状Ti O2/Bi OBr-Bi2S3电极作为光阳极构建的光电催化体系中,探讨了不同因素对苯酚或吡啶降解的影响。其中,在TNTs/Cu-Pb O2电极的光电催化体系中,在电流密度5 m A/cm~2、p H 6、Na2SO4浓度0.1mg/L、300 m L/min氧气条件下对50 mg/L苯酚的降解率能达到86.04%。在网状Ti O2/Bi OBr-Bi2S3电极的光电催化体系中,在外加电压2 V、p H 6、Na2SO4浓度0.05 mg/L条件下对50 mg/L苯酚的降解率能达到87.52%,在外加电压1.5V、p H 2、Na2SO4浓度0.1 mg/L条件下对20 mg/L吡啶的降解率能达到94.03%。采用LC-MS对光电催化降解后的苯酚溶液进行产物鉴定,结合量子化学计算对苯酚催化降解的机理和路径进行了分析。其中催化降解的主要机理和路径为苯酚与羟基自由基发生对位取代反应生成对苯二酚,对苯二酚的羟基与羟基自由基发生发生脱氢反应,生成有机物自由基,O2趁机与有机物自由基结合生成对苯醌,对苯醌的C-C键容易在羟基自由基的攻击下断开,从而实现开环,生成的长链分子在光电催化体系中的各种活性基团的攻击中,断键生成小分子,最终被降解为水和二氧化碳。本文研究了不同因素对改性电极光电催化降解苯酚或吡啶的影响,得到了最优实验条件。同时,通过量子化学计算结合LC-MS数据,分析催化降解的机理和路径,为后续催化降解苯酚的实际应用提供了参考。
其他文献
溶解性微生物产物（Soluble microbial products,SMP）是天然水体中溶解性有机质（Dissolved organic matter,DOM）的主要来源之一。以腐殖质（Humic substance,HS）为代表的“成熟”DOM所具备的光化学效应已被广泛报道,然而对于作为“初生”DOM的SMP,其环境转化机制和光化学性质还知之甚少。因此,探究自然光改性和氧化还原改性前后SMP
在工业尾气污染中,铜冶炼烟气中含有多种污染物,如CO2、氟化氢、氯化氢、NOx等。除此之外,垃圾焚烧亦会产生大量的含氯物质和含氟物质,如氯化氢、氟化氢气态污染物。这些污染物的存在不仅影响尾气中有用的资源性气体（如SO2等）的回收利用,而且会对环境质量和动植物健康造成严重危害。因此,对工业冶炼烟气中的氟化氢、氯化氢实现协同脱除显得尤为重要。在传统工业上主要采用的湿法进行脱除,其中使用的吸收剂与吸附剂
高氨氮、低C/N废水由于可生化性差、水质波动大等特点成为污水处理过程中的难点。相较于传统生物脱氮工艺,短程硝化-反硝化、短程硝化-厌氧氨氧化这类新型生物脱氮工艺在处理此类废水时,能同时降低硝化过程的耗氧量和反硝化过程有机碳源的需求量,污泥产量较少,具有低成本、低能耗、高处理效率等优势,因此成为近年来的研究热点。短程硝化作为其前置工艺,是实现经济、高效脱氮的重要前提。当此类废水中有机碳源的含量发生变
精馏过程作为石油化工行业应用最广泛的分离技术,其高能耗问题一直受到广泛关注。在“双碳”压力下,寻求面向工业数据的精确监控,并实现精馏过程的节能操作意义重大。传统精馏过程控制普遍仅关注被控变量,通常采用工程过程控制调控操作变量以维持控制输出在给定范围。然而,实际生产过程中,由于精馏控制多回路间互相耦合影响,上游轻组分含量上升会导致塔顶温度上升,并通过塔顶控制回路增加冷供应量来进行调整,这样可能会导致
染料废水的大量排放不仅使清洁水源被污染,还严重威胁了人类以及动植物的生存和发展,已经有研究证明染料可能会致癌、致畸、致突变,引起一系列健康和环境问题,因此急需对染料废水进行处理。相较于其它处理方法,光催化技术能直接利用太阳光,实现染料的完全降解,并且清洁绿色;吸附法可以实现染料的有效富集,而且吸附是进行光催化反应的第一步,因此研究吸附和光催化之间的相互作用可以为染料的有效去除提供更好的思路,实现染
为尽可能利用太阳能资源,聚光光伏光热技术（CPV/T）受到了广泛的关注。然而市面多数聚光器成本投入高,难以实现大范围的推广应用。标准的复合拋物面聚光器（S-CPC）由于非成像聚光的特性造成了吸收体上非常不均匀的能量流密度分布,严重影响了太阳电池的能量转换效率,较高的反射镜镜面成本也是制约其发展的一大要素。本文基于S-CPC的结构特性,利用高效率的粒子群优化（PSO）算法,提出了一种以平面代替曲面的
随着城市化进程加快和工农业生产的快速发展,加之重金属的毒性和难降解性,人们日益广泛关注土壤重金属污染问题。《全国土壤污染状况调查公报》显示,我国土壤镉（Cd）点位超标率为7%,居8种无机污染物之首。目前有很多适用于土壤Cd污染修复的方法,但在应用中常受场地条件等的限制。近几年来,人们开始关注适应性强、有一定经济价值、环境友好的微生物-植物联合修复法。本论文研究了Cd胁迫下Cd富集入侵植物紫茉莉和青
我国每年都会产生大量的农林废弃物,农林废弃物是一种比较优质的生物质原料,这种生物质资源将会是我国解决能源危机的重要途径之一。然而大部分的农林废弃物都被丢弃于田间,这样的处理方式不仅会造成环境污染,还是一种资源的浪费。随着社会的发展,橡胶行业也迅速发展,同时便产生了大量的橡胶籽壳废弃物,如果不对其进行合理的处置,将会带来非常严重的环境污染问题。基于此,本文以橡胶籽壳为原料制备多孔炭材料,探讨其作为吸
我国的发展模式已从单方面追求经济的快速增长转变为经济高质量增长,我国经济和社会发展进入新发展阶段。高质量发展需要在深刻认识我国社会主要矛盾变化的基础上,注重和发掘发展的活力和创新力,实现各系统、各要素的协同发展,促进更深层次、更高水平的发展。新发展理念对经济高质量发展提出要求,强调人与生态和谐相处,经济发展的平衡、协调与可持续,而科技创新作为引领发展的第一生产力,是保障资源利用效率,避免环境破坏,
绿色发展是经济可持续发展的题中应有之义,而考虑环境污染的非期望产出和能源消耗的绿色全要素生产率也逐渐成为考察经济绿色发展水平的关键指标。因此,本文在以往研究的基础上,从政府视角出发,研究经济增长目标约束下对工业绿色生产率的影响。首先,梳理了经济增长的经典理论,分析了经济增长目标压力对我国工业绿色全要素生产率的影响机理。其次,结合当前现状,对我国的经济增长目标制度的发展现状进行描述。再次,利用EBM