高热导率C/SiC复合材料的制备与性能研究

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C/SiC复合材料不仅具有低密度、低热膨胀系数、高强度、高热导率,还具有较高的高温抗氧化性能,在高超声速飞行器、导弹鼻锥、卫星热防护系统、火箭发动机喷管等领域有着广阔的应用前景。随着宇航科技的快速发展,这些领域对其导热性能也提出来越来越高的要求。本文将首次应用一种新型的高导热炭材料—石墨膜为导热增强材料,制备高导热的C/SiC复合材料,以满足这种要求。本文以高导热石墨膜、中间相沥青基炭纤维、聚碳硅烷等为原料采用先驱体转化法制备了高导热C/SiC复合材料,通过对先驱体聚碳硅烷的结构及其在高温裂解过程中的演变过程等研究,确定了高导热C/SiC复合材料的浸渍、热模压、裂解等工艺。采用阿基米德法、三点弯曲法分别计算、测量了复合材料的密度和弯曲强度,利用XRD、SEM对复合材料的物料组成、微观结构进行表征和分析,同时通过四探针电阻率测试仪、激光导热仪对复合材料的电阻率、热传导率进行了表征分析,同时探究了浸渍-裂解周期、裂解温度、纤维含量对高导热C/SiC复合材料各项性能的影响。研究结果表明:1)随着浸渍-裂解周期的增加,复合材料内的孔隙逐渐被填充、微裂纹等缺陷慢慢减少,使得复合材料的密度与弯曲强度提高,且复合材料密度和弯曲强度前期增长较快,后期增长比较慢。2)提高裂解温度可使无定型的基体SiC慢慢消失,从而提高SiC的结晶程度,优化与炭材料的界面,提高复合材料的界面接触点,从而提高C/SiC复合材料的密度、弯曲强度,降低其电阻率。3)中间相沥青基炭纤维的引入增加了与基体的结合面积,致密程度得到提高,且改善了复合材料内部的结构,使得材料的密度提高、弯曲强度提高、电阻率降低。经7个浸渍-裂解周期,1200℃裂解温度下,添加20wt%中间相沥青基炭纤维制备出的复合材料密度、弯曲强度、电阻率分别为1.72g/cm3、20.95MPa和23mΩ·cm;4)增加浸渍-裂解周期使材料的致密程度提高,声子通过这种致密、几乎没有明显的缺陷界面时具有较高的传播速度,使得复合材料的热传导率增加;裂解温度的提高,提高了 SiC的结晶状态,弱化了炭材料与基体碳化硅的界面,使SiC均匀地分布在炭材料周围,从而使得声子的平均自由程提高,复合材料的热传导率增加;纤维的引入改善了材料的内部结构,相比石墨膜先驱体溶液更易在纤维中浸渍,SiC也更容易在纤维中均匀分布,纤维周围微裂纹等缺陷较少,声子在复合材料内部的传播距离更远,所制备的复合材料热传导率也更高。添加20wt%在1200℃经7个浸渍-裂解周期后复合材料的热传导率为183 W·m-1·K-1。本研究通过采用这种新型的高导热炭材料——高导热石墨膜来制备高导热C/SiC复合材料,拓宽了 C/SiC复合材料的应用领域。
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