阴离子粘土的制备、表征及其对活性艳橙X-GN的去除研究

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为了获得价格便宜、环境友好的新材料、开发材料的功能、推广新材料在环境治理方面的应用,本文采用共沉淀法制备了不同Mg/Al比(物质的量比)的Mg/Al型阴离子粘土和不同Zn/Cr比的Zn/Cr型阴离子粘土,选取2:1 Mg/Al-LDHs、4:1 Mg/Al-LDHs和2:1 Zn/Cr-LDHs阴离子粘土在500℃条件下煅烧后,制备了煅烧阴离子粘土(LDO)。采用X射线衍射光谱(XRD)、傅里叶红外光谱(FTIR)、X射线荧光光谱(XRF)、原子吸收法(ASS)、比表面积测试法(BET)等对上述制备的材料结构形态进行表征。研究了吸附时间、pH、投加量、染料浓度、温度等对煅烧前后的Mg/Al型阴离子粘土及2:1 Zn/Cr-LDHs吸附活性艳橙X-GN的吸附过程的影响,同时对吸附过程进行机理分析,并对比了Zn/Cr-LDO的在紫外和避光条件下对活性艳橙X-GN的去除。最后采用XRD和FTIR对吸附和光催化活性艳橙X-GN后的材料进行表征,进一步分析去除机理。主要的结论如下:(1)实验成功制备了晶体结构较好的2:1 Mg/Al-LDHs、4:1 Mg/Al-LDHs和2:1 Zn/Cr-LDHs;LDHs在500℃条件下煅烧后结构坍塌,形成金属氧化物的混合物。层间离子均为H2O、OH-、CO32-。(2)4:1 Mg/Al-LDHs对活性艳橙X-GN的吸附能力比2:1 Mg/Al-LDHs好,平衡吸附量分别为;83.343 mg/g和79.370 mg/g。最佳吸附pH均为3.0。动力学结果表明限制LDHs对活性艳橙X-GN的吸附性能的主要步骤是化学吸附。吸附等温模型拟合结果表明Mg/Al-LDHs与活性艳橙X-GN之间的吸附是单层吸附; XRD和FTIR结果表明, Mg/Al-LDHs吸附活性艳橙X-GN的机理主要是离子交换与库伦引力。(3)Mg/Al比为4:1的LDO吸附效果比2:1的LDO好。Mg/Al比为2:1和4:1的LDO的吸附容量分别为195.66 mg/g和492.75 mg/g,最佳pH为3.0。吸附动力学研究表明,限制LDO吸附活性艳橙X-GN的主要步骤是化学吸附;吸附等温线拟合结果表明,LDO与活性艳橙X-GN之间的吸附主要为单层吸附。XRD、FTIR及解吸实验结果表明,活性艳橙进入到了LDO层间,成为阴离子粘土的组成部分,LDO与活性艳橙X-GN之间的吸附机理主要为离子交换和LDO的结构“记忆效应”,其中,Mg/Al比为2:1的LDO以离子交换为主,4:1的LDO以结构“记忆效应”为主。(4)选取0.5 g 2:1 Zn/Cr-LDHs吸附浓度为300mg/L的活性艳橙X-GN,最佳pH为3.0。在pH为7.0温度为25℃条件下,吸附容量为57.867 mg/g;pseudo-second-order模型拟合R2为0.991,说明限制吸附过程的主要步骤是化学吸附。解吸结果说明被吸附的活性艳橙X-GN在NaOH溶液中几乎可全部解吸。活性艳橙X-GN与2:1 Zn/Cr-LDHs的吸附机理主要是离子交换。XRD和FTIR结果表明,活性艳橙分子并不能全部进入阴离子粘土的层间,只有部分进入。(5)2:1 Zn/Cr-LDHs的吸附效果不受紫外光照射的影响。煅烧后形成的Zn/Cr-LDO在紫外光的照射下,对活性艳橙X-GN的去除量是避光条件下的2倍,具有光催化性能。
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