近三十年以来,二维材料因其奇异的电子性质,光学性质和磁性质等受到广泛关注。随着理论预测和实验合成,新型二维原子晶体材料不断被发现。这些二维材料不仅揭示了深刻的物理机制,而且在下一代信息技术等方面展现潜在的应用前景。比如,单层MoS2薄膜能够实现“开”和“关”的调控,有望应用于场效应晶体管;钛酸锶表面的单层FeSe薄膜具有高温超导特性;单层CrI3薄膜存在长程铁磁序等。这些新奇现象的发现,对进一步理解二维极限下的物理机制带来契机。如何在原子尺度上构建和理解二维薄膜的结构和电子性质就显得尤为重要。本文利用分子束外延方法制备了Bi、CrTe2和Te薄膜,通过扫描隧道显微镜在超低温条件下对其进行形貌和电子性质的表征,并结合第一性原理计算和模型模拟等理论研究手段理解其量子行为。主要结果如下:1.超导体一侧的库珀对扩散进入金属一侧形成超导近邻效应。该效应已被应用于构建功能性量子器件。据研究报道,实空间原子尺度平整的界面有利于库珀对的近邻传输,但是倒空间电子的谷自由度对超导近邻效应的影响还未见报道。基于此,本文报道了转角异质结中谷自由度调控的超导近邻效应。该转角异质结是通过分子束外延方法在NbSe2单晶表面生长多畴界结构的Bi（111）薄膜而形成。通过测量Bi膜不同畴面的扫描隧道谱可知,超导近邻能隙随Bi膜畴面相对NbSe2衬底的转角不同而剧烈变化。通过理论模型计算可知,这个现象由谷调控Bi膜与NbSe2间的超导近邻耦合强度引起。我们也观测到相邻畴面间的横向超导近邻现象,发现界面散射将使Bi膜表面电子的平均自由程剧烈减小。该研究扩展了谷自由度可调的物理性质。2.根据Hohenberg-Mermin-Wagner定理,长程铁磁和反铁磁序在二维极限下不存在。最近的研究表明单层CrI3薄膜具有铁磁序,突破了传统上的认识。但具有本征反铁磁序的单层薄膜至今鲜有报道。我们以SiC（0001）上生长的石墨烯为衬底,利用分子束外延制备了单层和双层的CrTe2薄膜。通过常规STM针尖测量,我们发现薄膜表面呈现2×1条纹结构。第一性原理计算表明这种结构与其反铁磁构型直接相关。进而,我们通过自旋极化扫描隧道显微镜对单层CrTe2薄膜的磁性质进行研究。通过磁性Cr针的测量,发现单层CrTe2薄膜表面电子的自旋方向采用AABB方式反平行排列,形成“之”字形的磁性构型。该“之”字形结构在正负磁场下的自旋衬度发生翻转,从而证明单层薄膜中表现出面外的本征反铁磁序。另外,自旋极化扫描隧道谱显示在-500 mV附近存在与磁性相关的特征峰。该特征峰峰位随磁场增大向低能方向偏移,饱和磁场为0.5 T。这表明该单层薄膜中的磁各向异性较小,随面外磁场发生Spin-flop磁转变。我们首次在单层薄膜中发现本征反铁磁序,并完成实空间原子尺度的磁性表征,促进了二维磁性的发展,为二维材料在自旋电子学中的应用奠定了基础。3.体相的Te材料由一维螺旋链构成;而二维Te则是类石墨烯层状结构,其晶相结构和性质强烈依赖于衬底。为此,我们系统地研究了NbSe2衬底上,Te原子从亚单层超结构到少层薄膜的晶体和电子结构演化。发现:低覆盖度下,Te原子吸附于NbSe2表面的不同位形,形成两类高度有序的超结构。高覆盖度时为α-Te膜,呈现半导体电子特性,其能隙大小随薄膜层厚增加而减小。结合第一性原理计算,我们发现NbSe2衬底和α-Te膜界面间产生电荷转移,增强了层间相互作用,从而影响α-Te膜的能隙。另外,α-Te膜表面吸附额外的Te原子,预先形成√2×√2重构相,有利于促进层厚的增加。因此,NbSe2衬底表面生长二维α-Te膜的过程中伴随着原子吸附、应力、表面重构等动力学过程。通过这些原子重构和层间耦合,NbSe2衬底为制备和调控二维Te材料的几何构型与电子性质提供了良好的平台。