层状复合金属氢氧化物的制备、吸附性能及二次资源化利用研究

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随着工业的迅速发展,水污染问题已经得到人们的广泛关注,其中一种主要的污染物来自于有机染料,由于染料的高毒性,难降解及致癌性能够对人们身体健康带来严重危害。近年来,污水处理的方法主要包括物理法(吸附法)、化学法以及生物降解法。然而,在这些处理技术中,吸附法由于其高效、经济、环境友好的优点而被广泛应用于染料污水治理过程中。目前,被广泛应用的吸附材料主要包括活性炭、LDH、沸石分子筛和一些无机材料等。其中,水滑石由于其独特的层间结构,能够高效迅速的吸附水体中的阴离子染料,如刚果红(CR).本研究中,成功制备出一系列LDH功能材料,并将其应用于水体中染料的去除。主要研究内容如下:(1)以CaCl2·2H2O、Mg(NO32·6H2O、Al(NO33·9H2O为原料,采用共沉淀法制备了系列镁/钙比可调的CaMgAl-层状双氢氧化物(LDH)。对合成的CaMgAl-LDH样品的性能进行了表征,结果表明,在阴离子NO3-和Cl?共存的溶液中,NO3-比Cl?优先进入层间,且层间NO3-导致层间距明显增大,形成的CaMgAl-LDH产物具有良好的热稳定性。以刚果红(CR)为模拟污染物,研究了CaMgAl-LDH对水溶液中阴离子染料的吸附性能,结果表明,CaMgAl-LDH对CR的吸附行为符合准二级动力学方程,其等温吸附曲线符合Langmuir方程,对吸附过程Gibbs自由能(ΔG0)、熵(ΔS0)以及焓(ΔH0)的计算证明对CR的吸附是自发的吸热反应。CaMgAl-LDH对CR具有优良的吸附性能,其中Ca8Mg2Al5-LDH对CR的吸附效果最好,最大吸附容量为115.5 mg/g,表明制备的CaMgAl-LDH是一种具有良好应用前景的阴离子染料吸附材料。(2)在碳量子点存在下,采用水热法合成了层状中空镁铝层状双氢氧化物微球(HHMs)。采用XRD、SEM、TEM、FT-IR和TG-DTG等手段对制备的样品进行了形貌和结构表征。详细研究了HHMs的生长过程,提出了HHMs分级形成的Ostwald生长机制。研究了HHMs对刚果红(CR)的吸附等温线和吸附动力学。结果表明,朗缪尔模型拟合效果最好,最大吸附容量达到209.6 mg/g。吸附动力学数据遵循二阶动力学模型。热力学参数ΔG0、ΔH0和ΔS0表明,HHMs对CR的吸附过程是吸热自发的。制备的HHMs可作为一种潜在的阴离子染料废水处理吸附剂。(3)通过对吸附过阴离子染料CR的MgAl-LDH回收进行资源化利用,将其作为一种新型阳离子染料吸附材料,探讨其对水体中阳离子染料MB的去除。研究表明,所得材料对MB展现出优异的吸附性能。将吸附过MB后的材料进行干燥回收,还可重复吸附水体中的CR,且具有良好的吸附效果。此外,我们探究了材料对CR和MB的循环吸附性能。结果表明,所制备材料在经过4次间歇吸附循环后仍具有良好的吸附性能,对染料的去处率仍能达到80%以上。(4)以LDH为造孔剂合成一系列碳材料,并将其应用于水体中有机染料亚甲基蓝(MB)的吸附去除。研究表明,LDH不仅使材料的孔径增大,而且增加了其活性比表面,比表面积约为1342.93 m2/g。实验探究了在不同制备条件下制备的材料对MB吸附性能的影响。结果表明,在惰性气氛的煅烧坏境中,LDH添加量为1.5mmol,Mg/Al比例为2:1时,煅烧温度为800 oC时,制备所得材料对MB的吸附性能最好。LDH添加量和煅烧温度与材料对MB的吸附性能成正比。
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