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核废物的处置一直以来都是人们热衷讨论的话题,特别是高放废物中的锕系核素,其具备毒性大、半衰期长和放射性强等特点,如何安全有效的处理好高放废物是人类面临的重要问题。烧绿石由于其优异的抗辐射性、稳定的结构、良好的机械性能和化学性能被视为高放废物的理想固化基材。本研究采用成本低廉的原料,利用自蔓延高温合成结合快速加压技术制备Gd2Ti2O7烧绿石固化体。在其A位、B位以及A/B位同时固化掺杂模拟锕系核素,利用X射线衍射、激光拉曼光谱、高分辨扫描电子显微镜、等离子体发射光谱-质谱等测试手段对Gd2Ti2O7烧绿石固化体的物相结构、微观形貌、化学稳定性和抗辐照性能进行研究。结果如下:(1)在Gd2Ti2O7烧绿石的A位固化Eu模拟锕系核素制备Gd2-xEuxTi2O7研究中,x的最大取值为0.4,最佳致密度下的施压时间为27s,最高密度和维氏硬度分别为4.97g.cm-3和9.55GPa,Cu、Gd和Eu在42天(42d)后的归一化浸×10-5g.m-2.d-1出率分别为LRCu=2.25,LRGd=2.82×10-6g.m-2.d-1和LREu=8.89×10-6g.m-2.d-1。(2)为了提高钛酸盐烧绿石的抗辐照性能,在Gd2Ti2O7烧绿石的B位掺杂Zr以探究其对烧绿石辐照稳定性的影响。采用自蔓延工艺制备Gd2(Ti1-xZrx)2O7(x=0、0.05、0.15、0.25和0.35)烧绿石,并选用5Me V Xe20+开展α射线辐照模拟实验。Gd2Ti2O7烧绿石在5×10144 ions/cm2、1×10155 ions/cm2、2×10155 ions/cm2和4×10155 ions/cm2的辐照剂量下测试表明,辐照后表面非晶化,并且发生烧绿石相向萤石相的相转变。在4×1015ions/cm2的辐照通量下,对不同Zr含量的Gd2(Ti1-xZrx)2O7烧绿石进行辐照测试,掠入射角度γ=5°的结果表明,在此探测深度下,烧绿石为萤石结构,并且部分非晶化。γ=0.5°的测试结果表明,样品表面完全非晶化。(3)以Sm2O3/ZrO2对Gd2Ti2O7烧绿石的A/B位进行过量掺杂模拟,采用无纸记录仪记录不同掺杂量的反应体系温度,结果表明,随着掺杂Sm2O3/ZrO2的量逐渐增加,体系反应温度显著下降,当过量20%时,反应体系不能自持。Gd2Ti2O7烧绿石对Sm2O3/ZrO2的最大固溶量为10%,对最大固溶量下的烧绿石基采用快速加压工艺探究最大致密度获得固化体。SZ-10样品的固化体具有最高为5.56 g.cm-3的表观密度,11.20±0.2 GPa的高维氏硬度以及出色的化学水性稳定性。EDX能谱分析结果表明各元素分布均匀,最终SZ-10样品计算得出的化学式为Gd1.81Sm0.23Ti1.75Zr0.22O7。对该固化体采用MCC-1浸泡法得到元素42d后的归一化浸出率为LRGd=1.92×10-4g·m-2·d-1、LRSm=1.51×10-4g·m-2·d-1和LRCu=3.90×10-3g·m-2·d-1。