苯并咪唑酮是含有两个C-N键的杂环化合物,可用于制备多种重要的有机化合物。苯并咪唑酮及其衍生物不仅被用作受体拮抗剂、受体激动剂、HSP90抑制剂,而且在遗传性疾病、胃肠道疾病、肺病的治疗方面也具有较强的药理活性。因此对于合成苯并咪唑酮的机理研究具有重要意义。本文采用密度泛函理论的M06方法对Pd/Ag催化（杂）芳香胺和异氰酸酯合成苯并咪唑酮衍生物的反应机理进行了系统的理论研究,主要研究内容分为以下三个部分:一、主要介绍了实验上合成苯并咪唑酮衍生物的多种方法,以及Pd/Ag双金属催化反应的理论研究进展。二、简述了本文在反应机理研究中涉及的从头算法、密度泛函理论等理论知识,以及相关计算软件的介绍。三、对Pd/Ag催化合成苯并咪唑酮衍生物的反应机理进行了详细的密度泛函理论研究。本体系的反应机理主要分为C-N偶合、N-H活化和单电子转移三个步骤,每个步骤又存在不同的路径。在C-N偶合步骤中,催化剂醋酸钯与底物异氰酸酯的N原子配位,随后与N-甲基苯胺发生分子间的亲核进攻,生成C-N键。该步骤需要克服的能垒为27.3kcal/mol,是整个反应的决速步。在N-H键的活化步骤中,提出了两条不同的反应路径:路径I和路径II。在路径II中N1-H活化经过一个八元环过渡态TS_2-6将H迁移至O1原子上生成的中间体7,该过程只需克服23.2 kcal/mol的能垒,比H迁移至N2原子上的路径I（39.2 kcal/mol）更有利。中间体7对于单电子转移至关重要,与实验检测到的中间体5之间的转化为可逆平衡过程。在单电子转移过程中计算了Pd（OAc）₂和Ag₂CO₃协同作用的Pd/Ag双金属催化路径和Ag₂CO₃单独作用的Ag单金属催化路径,计算表明,Pd/Ag双金属催化路径更有利,而其中的分子内单电子转移为最优路径。为了探究氧化剂对反应的影响,我们还计算了AgNO₃作为氧化剂的两种分子内单电子转移路径,结果表明,硝酸银作为氧化剂时两条路径的反应能垒均很高,在实验条件下是不可行的。在整个催化反应中,醋酸钯和碳酸银的协同作用促进了反应的顺利进行,极大的降低了反应所需的活化能。本文还研究了取代基效应对反应的影响,通过计算不同取代基对两个反应底物进行取代时,决速步中的中间体及过渡态的能量,结果表明该反应对含有不同取代基的底物具有普适性,与实验结论一致。