N-羟基邻苯二甲酰亚胺类羟胺有机催化剂在催化氧化体系中的研究

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氧化是化学工业中极其重要的过程,通过氧化反应可以将烃类进行氧官能团化制得醇、醛、酮、羧酸等化合物,这些物质是非常重要的化学中间体。在传统的氧化工艺中,往往涉及大量化学氧化剂和过渡金属盐,这些物质的使用会造成严重的环境问题。随着环境问题日益受到关注,开发对环境友好的氧化过程变得更加紧迫。我们提出了 N-羟基邻苯二甲酰亚胺(NHPI)/四酰胺基钴酞菁[CoPc(CONH2)4]协同催化体系,氧化烯烃、醇、以及苄基化合物。我们还对其他金属盐,以及NHPI类似物(NHS)进行了 研究,探究了NHPI/Fe(NO3)3.9H2O、NHS/Fe(NO3)3.9H2O、NHS/CoPc(CONH2)4 催化体系。本论文首先综述了本课题选题背景、金属酞菁在催化氧化反应中的应用、N-羟基亚胺类有机催化剂的研究进展、烃类催化活化方法研究、烯烃催化氧化研究进展、醇催化氧化反应、苄基化合物催化氧化反应以及本课题选题的意义与主要研究内容。其次,合成了四酰胺基钴酞菁,通过傅里叶红外光谱,紫外可见光谱仪,XRD分析特征峰确定结构。通过进行温度,反应时间,溶剂,摩尔比变量的筛选,得到最佳反应条件:底物 10 mmol,NHPI 20%mol,CoPc(CONH2)48%mol,乙腈 15 mL,反应24 h,能得到很好地转化,获得较高的产率。第三,将NHPI/CoPc(CONH2)4催化体系应用到醇,以及苄基化合物的氧化反应,提出NHPI/CoPc(CONH2)4催化体系可能的反应机理。第四,拓展催化体系,选取NHS以及其它金属盐探究更有效的催化体系。研究NHPI/Fe(NO3)3.9H2O、NHS/Fe(NO3)3.9H2O、NHS/CoPc(CONH2)4 催化体系。
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