Ba5LnNiM9O30(Ln=La,Nd,Sm;M=Nb,Ta)陶瓷的制备、结构与介电特性

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随着微波技术的发展,微波介质陶瓷正成为现代通信技术中的关键基础材料,它的研究及应用引起了人们的广泛兴趣。现在移动通信系统逐步向高频化、小型化、集成化、高可靠性方向发展,这对于探索高介电常数微波介质陶瓷体系提出了强烈的要求。 钨青铜结构复合氧化物是一类十分重要的介电材料,该材料体系被证明具有良好的组成、结构和功能特征。钨青铜型铌、钽酸盐陶瓷体系一般具有高的介电常数,低的介质损耗,以及优良的高频特性,同时具有良好的结构相容性和可调性,因而在这一结构体系中有可能发现性能优良的新型介电材料。 本论文的主要目的是探索新型钨青铜结构高性能微波介质陶瓷材料和无铅补偿型介电陶瓷。根据钨青铜结构的特点,通过氧八面体内、外阳离子的组合设计,进行了Ba6Ni0.67M9.33O30和Ba5LnNiM9O30(Ln=La,Nd,Sm;M=Nb,Ta)系列铌、钽酸盐陶瓷的制备、结构与介电性能研究。 首先,采用高温固相反应法合成了Ba6Ni0.67M9.33O30和Ba5LnNiM9O30(Ln=La,Nd,Sm;M=Nb,Ta)系列陶瓷。通过扫描电镜(SEM)、粉晶X射线衍射(XRD)等手段进行了成分与结构分析,获得了其精修的晶胞参数及指标化的X射线粉末衍射数据。结果表明,这系列化合物均属于四方钨青铜结构。各铌酸盐和钽酸盐晶胞参数的变化规律与Ln3+半径变化相同。 其次,通过对比分别研究了铌、钽酸盐陶瓷Ba6Ni0.67M9.33O30和Ba5LnNiM9O30(Ln=La,Nd,Sm;M=Nb,Ta)的介电特性,并且分析了Ln3+以及M5+离子对介电性能的影响。根据介电常数-温度曲线,确定了它们各自的居里温度范围,进一步验证了它们所属的结构类型。实验结果表明该系列铌、钽酸盐陶瓷的介电特性具有较好的一致性,高频下具有较好的频率稳定性,介电常数随Ln3+离子半径不同而变化较大,但都具有较大的介电常数。 最后,运用Clausius-Mosotti方程结合离子极化率计算了该系列铌、钽酸盐陶瓷的介电常数,计算结果与实测值有较大的偏离。进一步分析认为这一偏离可能是由于钨青铜结构中氧八面体的畸变及构建形式的不同所导致的。
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