基于CALPUFF-Hg模型的珠三角中心区域汞沉降的来源贡献解析

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大气汞一旦沉降并通过食物链或食物网进行生物累积后,会造成人类健康和生态安全的风险。为减轻人为源的汞排放带来的不利影响,需制定有效的行业排放控制策略,因此量化汞沉降的行业来源贡献至关重要。论文首先通过汞的外场观测数据对排放源烟气汞浓度及周边环境汞污染进行了简要特征分析;运用排放因子法,建立了珠三角中心区域人为源的汞排放清单;首次改进了CALPUFF模型,使其可用于模拟汞的传输、扩散、氧化、沉降等过程;搭建了WRF-CALPUFF-Hg模拟体系,以1km×1km的高分辨率模拟了2014年珠三角中心区域的汞浓度及沉降,并将模拟结果与观测的气象数据、汞浓度和沉降数据、以及区域模型CMAQ-Hg的模拟结果比较,以验证模型体系的可靠性;结合模型结果运用强力法(Brute-Force)解析了不同行业来源和单个点源对珠三角中心区域汞沉降的贡献,并进一步明确了大点源周边受体网格的沉降来源。论文还根据汞形态分布的不确定性范围设立了不确定性情景模拟案例,简要评估了汞形态分布不确定性对模拟结果的影响。论文结果表明,排放源烟气汞经污染控制设施后的排放浓度仍偏高,且对周边大气汞浓度、土壤及植物汞浓度均有较大影响,五年观测结果显示李坑垃圾焚烧厂周边土壤平均浓度为0.125±0.098 mg kg-1,呈逐年上升趋势,三年观测结果显示李坑周边植物平均浓度为0.038±0.032 mg kg-1。2014年珠三角中心区域人为源大气汞排放总量为8301kg,其中点源排放占99.9%。汞的三种形态中,气态单质汞(GEM)、活性气态汞(GOM)、颗粒态汞(PBM)各占54.1%、43.6%和2.3%。与观测数据相比,本文建立的WRF-CALPUFF-Hg模拟体系能较好地反映珠三角中心区域的气象条件及大气汞污染,行业汞形态分布的不确定性对汞浓度及沉降的模拟影响在可接受范围内。和CMAQ-Hg结果相比较,CALPUFF-Hg对点源近场浓度与沉降的模拟低估有了明显的改善。来源贡献结果分析表明,边界传输的沉降贡献占比为64.4%;本地来源中水泥行业是最高的沉降贡献源,占总沉降量的13.0%,其次为火电行业(6.5%)、有色金属冶炼(5.4%)、钢铁生产(3.5%)以及城市垃圾焚烧行业(3.4%)。单个点源的贡献显示,水泥和城市垃圾焚烧等氧化汞排放比例高的企业更可能对其近场沉降产生明显影响。被研究的受体网格沉降的最重要的贡献者是距离它们最近同时汞排放量高的点源,贡献率可达67%-94%。基于来源贡献解析结果,水泥行业和急速增长的垃圾焚烧行业应作为珠三角中心区域汞污染减排的优先控制部门。
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