基于污泥基生物质炭的三维中性电Fenton法强化剩余污泥脱水及机理研究

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近年来,污泥的生产在全球范围内持续增长,污泥处置和资源化利用已成为亟需攻克的难题。电Fenton技术用于污泥脱水处理具有高效、快速的优点,而电Fenton法由于酸性条件影响了脱水污泥的后续资源化处置利用。本论文通过制备铁改性污泥基生物质炭作为粒子电极,构建三维中性电Fenton体系实现污泥深度脱水。主要研究内容和结果如下:(1)采用限氧升温法制备了四种不同温度的Fe改性污泥生物质炭(BC@Fe-600、BC@Fe-700、BC@Fe-800、BC@Fe-900)。通过对改性污泥生物质炭的基本特性表征,结果显示随着热解温度的升高,污泥生物质炭的炭化程度升高,亲水性逐渐减弱,污泥生物质炭的电荷中和作用逐渐增强。在600~800℃范围内,随着温度的升高,污泥生物质炭比表面积增大,孔隙结构更发达,但温度进一步升至900℃时,比表面积和孔体积减小。XRD、FTIR和XPS结果显示污泥生物质炭表面存在Fe C相,证明Fe元素通过化学键结合在生物炭表面。拉曼光谱分析和循环伏安测试证明了热解温度的升高有利于污泥生物质炭石墨化程度和导电性能的增加。(2)三维中性电Fenton体系能够有效氧化破解污泥,改善污泥的脱水性能。不同体系对污泥脱水性能和沉降性能的改善能力依次为:BC@Fe-800>BC@Fe-700>BC@Fe-900>BC@Fe-600。污泥的脱水能力与破解程度呈显著负相关,说明污泥脱水性能提高的同时伴随破解程度的增大。确定了三维中性电Fenton体系处理污泥脱水的最佳条件为:污泥起始浓度为2%,粒子电极为BC@Fe-800,粒子电极浓度为5%,电流密度为40 m A/cm~2,电解时间为60 min。在最佳电解条件下,污泥的SRF、滤饼含水率、SV30min下降率分别为82.64%、38.29%和33.33%。污泥滤饼含水率由80.63±0.64%减小为49.76±0.66%。(3)通过分析不同体系中H2O2和·OH的产生情况,各三维中性电Fenton体系中均有H2O2和·OH生成,并且随着时间的增加,生成量增大。其中BC@Fe-800组的H2O2和·OH生成量最大,结合BC@Fe-800组对污泥脱水性能与破解程度的影响,推测·OH是三维中性电Fenton体系氧化破解污泥EPS的主要机制。通过对污泥不同形态胞外聚合物(EPS)含量及有机物变化的分析,经三维中性电Fenton处理后,污泥S-EPS中的SCOD、蛋白质、多糖及各类有机物含量明显增加,LB-EPS和TB-EPS中各类物质含量下降。三维中性电Fenton氧化过程使污泥LB-EPS和TB-EPS结构破解,提高污泥的溶胞作用,增强各类物质的释放,并促进污泥中的结合水转变为自由水,改善污泥的脱水性能。通过XPS分析不同处理组对污泥EPS官能团的影响,结果得出经三维中性电Fenton处理,污泥中C-(C,H)、C-OH、C-O-C、-NH3+等基团含量上升,C=O、O-C-O、-NH2和-CONH2等基团的含量下降。经过自由基的氧化作用,EPS中大分子物质分解,复杂官能团转化为简单的烃类、醇类官能团,从而影响污泥絮体的亲疏水性。
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