菲污染地下水氧化效果评估及高效催化电解电极应用

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地下水作为重要的淡水资源,因工业的发展和人类生产活动而受到严重的污染。具有“三致”作用的多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbon,简称PAHs)是地下水中典型的有机污染物,其修复技术的研究受到了国际社会的广泛关注。为此,本文选取低环多环芳烃—菲作为目标污染物,分别以臭氧、过氧化氢、臭氧/过氧化氢为氧化剂,探究了时间、温度、pH、O3浓度、H2O2浓度、底物浓度等因素对菲降解效果的影响,建立了降解动力学模型,采用GC-MS对O3降解菲的产物进行了鉴定。基于上述实验结果,搭建了室内地下水模拟装置,研究了高效催化电解电极对于实际含菲地下水的处理效果并对处理过程的物理指标进行了监测。本论文对基于高效催化电解电极的原位地下水修复技术具有较大的理论指导和实践意义。主要研究结论如下:(1)O3降解体系,在流量20 L/min、浓度2 mg/L时,60 min后菲的去除率超过99%。体系温度35℃~40℃时降解速率最高,适宜pH为7~9,O3浓度的增加有助于提高菲的降解速率,反应过程符合一级动力学方程。体系中菲的降解主要依靠O3分子的直接氧化为主,其次是·OH的间接氧化作用。通过GC-MS测定发现O3降解菲过程生成了二苯基-2,2-二苯醛、邻苯二甲酸二丁酯等物质。(2)H2O2降解体系,12 h后菲降解率仅为36%~55%,继续增加反应时间降解率无明显增加。体系温度25℃~30℃时降解速率最高,pH为3时最有利于降解。菲的降解效率随H2O2浓度的增加呈现出先增加后降低的趋势。O3/H2O2体系相比于O3体系,H2O2的加入可以提高反应初期菲的降解率,当双氧水浓度为19.6 mmol/L时,1 min时菲的降解率相比于O3体系提高22%。但是当H2O2浓度大于49 mmol/L时,过量的H2O2会与O3发生反应,菲的降解受到明显抑制,反应速率常数小于O3体系。O3/H2O2体系氧化菲的适宜温度为30℃,适宜pH为7。H2O2和O3/H2O2两种体系降解菲的过程均符合一级动力学方程。(3)通过配水箱、电磁流量计、进水蠕动泵、可视化箱体等设备搭建了地下水模拟装置,单块高效催化电解电极应用于实际地下水模拟装置时,处理2 h后对于水样中菲的去除率为35.4%~41.6%,在整个氧化过程中,体系温度、pH、电导率无明显变化,溶解氧从7.5 mg/L下降到3.8 mg/L左右,氧化还原电位从-13.2 mV下降到-337 mV左右,因此,高效催化电解电极在地下水修复领域具有较好的应用前景。
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