改性活性炭催化还原三价钴氨络合物的研究

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二价钴氨络合物在同时脱硫脱硝过程中易被氧化而失去脱硝能力,而活性炭本身直接催化还原三价钴氨络合物的效率较低。本文通过采用KOH、 NaOH固体混合改性和K2S208溶液浸泡改性活性炭,提高其催化性能。在间歇搅拌反应器中考察了不同改性条件对活性炭催化性能的影响,得出不同改性方法下的最佳改性条件。并通过BET、 XPS、FT-IR、元素分析等表征手段分析了活性炭的物理结构和化学性质对其催化性能的影响。利用KOH改性活性炭,改性活性炭催化性能普遍提高,其中活性炭与KOH以1:3的质量比进行混合,在700℃下活化3h的改性活性炭催化性能最佳。改性后活性炭比表面积明显增大,氧元素含量增加,表面羧基、内酯基及等酸性官能团含量增加,而碱性官能团含量降低。经过NaOH改性后活性炭催化性能提升显著。其中活性炭与NaOH以1:3质量比混合,在600℃下活化6h的改性活性炭催化性能最好。改性后活性炭比表面积明显增大,其中微孔减少,而中孔增多;氧元素含量增加,活性炭酸性官能团增加,其中羧基和内酯基增加显著,而碱性官能团减少。K2S208溶液浸泡改性后,反应前期的转化率提升明显,其中经40℃浓度为0.3mol/L的K28208溶液浸泡9h改性的活性炭催化效果最好。改性后活性炭比表面积下降,O元素含量增加,酸性官能团含量增加,碱性官能团含量下降。通过固定床连续脱硫脱硝实验表明,以KOH、 NaOH和K2S208改性活性炭催化为再生催化剂时,吸收液NO脱除效率分别较原炭提升了19、18和6个百分点。
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