石墨烯由于独特的单原子二维平面结构,使其具有很多特殊的物理、化学性质,并且被广泛应用于多个领域的研究。本论文通过对石墨烯基材料的维度调控和结构组装,开发出了一系列新型的多功能石墨烯基材料。包括一维结构的石墨烯基纤维、二维的薄膜和三维结构的块体材料。并且根据它们的特点,将其应用在仿生驱动、超级电容、锂离子电池、氧还原催化等领域。研究成果如下:1、石墨烯基一维结构组装纤维设计并开发了多种加工制备方法,得到了多种新型结构的石墨烯基纤维。成功构建了多种新型的仿生驱动、能量存储与转换器件等。1)利用激光区域选择性微加工氧化石墨烯纤维的方法,制得结构不对称的石墨烯/氧化石墨烯复合纤维。调节不同的湿度,纤维能够发生弯曲、弯折及螺旋扭转等复杂的响应形变。实现了湿度响应的智能编织物,以及灵活的爬行“机器人”。2)发展了沿轴向旋转加工氧化石墨烯纤维的方法,改变了其内部石墨烯片层的堆叠方向,制备出螺旋结构的氧化石墨烯纤维。通过加工过程中的旋转速度来调控纤维的表面的螺纹密度。该纤维在周围环境湿度变化的情况下,能够像马达一样沿其轴向高速旋转,最高转速可达5190转每分钟,同时具有4.7%的伸缩率,并且旋转过程具有可逆性。基于这种类似马达的纤维,实现了新型的湿度响应开关,和以湿度变化为能量来源的微型发电机。3)建立了缠绕定型加工石墨烯纤维的方法,得到了新型的石墨烯纤维弹簧。纤维弹簧在0.12 m N的力下可以拉伸自身长度的480%;在300%的形变范围内,具有极小的、非常稳定的弹性系数,重复十万次的拉伸测试其弹性系数基本不变。更重要的是,可以通过在静电场控制其伸缩形变,伸缩率达到自身长度的210%。进一步利用磁性纳米颗粒功能化,得到磁控伸缩的弹簧,实现了新型的磁控开关器件。4)开发了气相沉积在纤维内部原位生长碳纳米管的方法,得到石墨烯/碳纳米管复合纤维。该纤维表现出很好的电容性能,可实现柔性、可编织的电容器件。2、石墨烯基二维结构组装薄膜开发了氧化石墨烯溶液的溶剂挥发自组装方法,成功制备出两侧表面结构不对称的氧化石墨烯薄膜。由于其两侧粗糙度的不同,在外界湿度、温度、红外光等因素的刺激下,这种薄膜能够自发的弯曲形变。通过激光微加工的辅助,在氧化石墨烯膜上嵌入石墨烯电子感应器。实现了在单一薄膜上驱动与感应性能的集成。当该薄膜受外界条件变化运动时,能够探测到相应的信号,实时感应外界刺激的变化以及其自身的形变情况。基于此,进一步构建了双足仿生爬虫、三足仿生起重器件、以及四足的可以在光滑玻璃上运动的爬行器等。3、石墨烯基三维结构组装块体及其复合材料使用激光照射氧化石墨烯凝胶,引发凝胶迅速自发的还原反应,极短时间内将整个氧化石墨烯凝胶还原成石墨烯块。基于此成功制备了大块的三维结构石墨烯、化学掺杂的石墨烯、金属以及金属氧化物掺杂的石墨烯等。证明了这种简单快速方法制备的三维石墨烯组装结构在电容器、氧还原、锂离子电池、甲醇氧化催化等方面的应用。4、石墨烯基纳米结构组装开发了区域限定电沉积的方法,以多孔氧化铝为模板,制备出多孔的石墨烯量子点组装纳米管。该纳米管直径为200–300nm,管壁由石墨烯量子点组装而成。经过电沉积过程,其含氧官能团大大减少。比起光滑平整的石墨烯,这种特殊的多孔管状结构对目标化学分子具有更好的拉曼增强效应。