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激光诱导材料破坏一直是激光与物质相互作用领域的一个研究重点,蕴涵着丰富的物理意义。在这个领域,激光诱导表面周期微结构是一个普遍的现象,一般认为是由入射激光与表面散射光的干涉引起的。近年,随着超短脉冲激光在烧蚀研究中的应用,一种周期明显小于激光波长的新条纹结构引起了人们的广泛关注。但到目前为止,这种深亚波长条纹的起源仍未清楚:这种条纹的周期不能由现有的理论定量推导出来;这种条纹朝向的强偏振依赖性的起因也尚不明确。另一方面,这种深亚波长微纳结构的出现表明超短脉冲激光诱导产生纳米结构可以作为一种新的纳米结构制备技术。但由于存在技术上的瓶颈,这种方法无法被广泛应用。因此,对这种条纹的形成及其物理机制进行深入研究,具有重要的科学意义和应用价值。
在本论文中,我们系统地研究了超短脉冲激光在多种材料上诱导产生亚波长周期结构的物理现象,重点关注两个方面:超短脉冲激光诱导亚波长结构的形成机制,以及用飞秒激光烧蚀直接制备大面积均匀纳米结构的新方法。本论文主要的研究内容及创新性成果如下:
(1)发展了一种可制备具有特定形貌的大面积均匀纳米结构的新技术。首先,利用两束激光交替烧蚀的技术,首次实现了对激光诱导条纹结构形貌的控制,在ZnO表面获得了规则的纳米方块结构。进一步,我们提出并实现了飞秒激光大面积制备纳米结构的新技术。通过高效的扫描方法并调控激光脉冲的波长、能量、偏振等条件,成功实现了在ZnO、ZnSe及石墨的表面制备大面积纳米光栅、纳米颗粒及纳米方块结构,并研究了各种加工条件对形成的纳米结构质量的影响,揭示了影响结构形貌的关键因素。经过加工后,材料表面的光电特性发生了显著改变,并可随纳米结构的改变而呈现不同的光谱特征。这种新技术具有效率高、通用性强、环保等的优点,并克服了以往激光烧蚀制备微纳结构过程中的二度污染问题,在光电子领域具有广阔的应用前景。
(2)首次系统研究了在半导体、金属以及宽带隙材料上飞秒激光制备的大面积微纳结构的光学特性。实验结果证实了这种微纳结构的光学特性与其表面形貌的强依赖关系——表面微纳结构的尺度,表面形貌的拓扑结构,以及表面的粗糙度等形貌特征决定了结构的光学特性。在合适的辐照能量密度下,飞秒激光制备的微纳结构可以在可见及近红外光谱区达到很低的反射率,表明这种制备方法在太阳能光电池领域有着重要的应用前景。
(3)通过对超短脉冲激光烧蚀宽带隙材料及碳材料的系统研究,发现了若干深亚波长结构的新现象,提出了相关新机制,揭示了深亚波长条纹偏振依赖以及周期性的起源。重要的发现如下:在皮秒激光的辐照下深亚波长结构同样可以出现;在飞秒激光的辐照下石墨及金刚石表面出现了相似的深亚波长条纹结构;在石墨上的深亚波长结构具有多周期现象等。基于上述发现,提出了关于深亚波长条纹形成机制的新机制:材料表面的高激发态(接近破坏阈值激光辐照导致大量自由电子)决定了表面的光学特性;腔模以及表面等离子体激元(Surfaceplasmons(SPs))的TM波特性是深亚波长条纹偏振依赖性的起源;表面等离子体激元的干涉形成的驻波决定了深亚波长条纹的初始周期;条纹凹槽中发生的纳米尺度库仑爆炸是这种条纹形成的主要烧蚀机制。上述机制的提出对理解深亚波长条纹的形成有重要帮助,同时也加深了对超短脉冲激光与物质相互作用的认识。
(4)通过对电介质、半导体及导体上超短脉冲激光形成的近亚波长条纹结构的系统研究,明确了这种条纹的“非经典”特征,并进一步确认了这种条纹形成的新机制——起源于初始的直接SP—laser干涉及之后的光栅辅助SP—laser耦合。另外,首次提出了一个可以获得高激发表面的介电常数、电子密度、以及电子碰撞时间的方法。基于该模型的数值模拟与实验结果符合得很好。这个模型可以给激光诱导近亚波长条纹的现象提供一个完整的物理图像,同时也将促进对激光诱导深亚波长条纹的理解。
综上所述,本论文对超短脉冲激光诱导亚波长周期结构的物理现象进行了系统的研究,并取得了重要的创新研究成果。一方面,本论文提出并成功实现的飞秒激光烧蚀制备大面积微纳结构的新技术,为激光大规模制备纳米材料的技术开辟了新的途径,在新型光电器件领域具有重要的应用价值。另一方面,本论文对超短脉冲激光诱导近亚波长及深亚波长条纹的深入研究,揭示了这些现象的本质是起源于入射激光与SPs的相互作用,以及SPs间的相互作用。这些机制表明深亚波长与近亚波长条纹其实只是相似的物理机制的不同表现形式。本论文发现的上述新现象、新机制促进了对激光诱导各种周期结构现象的理解,并加深超短脉冲激光与物质相互作用的认识。此外,本论文提出的强场激光激发下的纳米尺度库仑爆炸等模型,也将促使我们能对亚波长周期结构的形成及其动力学过程建立更完整的物理图像。