绿色功能化ZSM-5分子筛的合成与应用

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本论文主要为了合成出功能化ZSM-5分子筛以及利用绿色无污染的方法合成ZSM-5分子筛。其中将高岭土有机插层复合物添加至原位水热体系中成功合成出吸附功能较强的ZSM-5分子筛,并应用于废水中重金属六价铬的吸附;通过原位无溶剂法在不添加有机模板剂和水溶剂的基础上成功合成出ZSM-5分子筛,探索了该方法的最佳晶化条件,利用该分子筛制备出增产轻烯烃助剂并进行催化性能评价。本论文的工作主要有以下几方面:(1)在合成功能化ZSM-5分子筛的研究中,通过考察高岭土/二甲基亚砜插层物和高岭土/尿素插层复合物的插层率和脱嵌规律及其加入原位合成沸石分子筛体系中的影响。结果表明,在原位水热体系中引入6wt%的高岭土/二甲基亚砜插层复合物(插层率为84%)合成的ZSM-5分子筛结晶度最佳可达到64%,比未改性的ZSM-5分子筛的结晶度增加了22%单位量。该ZSM-5分子筛具有较好的热稳定性,粒径为3.9μm,孔径为10.3nm,BET比表面积为231m2/g-1;在原位体系中引入3wt%的高岭土/尿素插层复合物(插层率为22%)合成的ZSM-5分子筛结晶度为65%,比未改性的ZSM-5分子筛的结晶度提高了23%单位量。表征结果表明该ZSM-5分子筛具有较好的热稳定性,粒径为2.5μm,BET比表面积为236m2/g-1,孔径为10.6nm,具有较宽的孔结构。(2)在绿色化方法合成ZSM-5分子筛的研究中,系统考察原位无溶剂法的钠硅比、晶种投入量、反应时间对ZSM-5分子筛合成的影响,结果显示最佳合成条件为:钠硅比为0.18~0.22,时间为70~80h,晶种投入量为5.0wt%。与原位水热法合成的ZSM-5分子筛相比,原位无溶剂法合成ZSM-5分子筛的结晶度较高、晶体粒径较小、酸强度略高、孔结构相似,并具有介孔结构。通过对晶化过程的固相组分含量的研究得到了合成诱导期为14h。(3)将合成的功能化ZSM-5分子筛应用到重金属六价铬的吸附,系统考察得出最佳吸附条件:ZSM-5分子筛投入量为4g/L;吸附温度为30℃;最佳吸附时间为35min;当p H为5时,吸附率达到最高至89%,分子筛的最大重复利用次数为3次。将原位无溶剂法合成的ZSM-5制备出的增轻烯烃助剂具有较高比表面积、孔体积和活性,较好的强度。催化评价结果显示,液化气产率大幅度提高,丙烯、丁烯产率都有明显增加,表明了分子筛对丙烯和丁烯有很好的选择性。
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