水环境中邻苯二甲酸酯光降解机理的研究

来源 :温州大学 | 被引量 : 3次 | 上传用户:zuoluo1314
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邻苯二甲酸酯(PAEs)类化合物,是一种重要的化工原料,由于人们的大量生产和广泛使用,其在自然水环境中已经被普遍检出,并对人类健康造成极大威胁。近年来,光降解是科学家们研究的热点,而且也是PAEs迁移的主要途径。本文系统研究了水环境中的天然光敏物质Fe3+、NO3-和FA等单独对PAEs迁移的影响以及卤素离子与FA的协同作用对PAEs的影响,并深入研究了新型二维磷烯材料及其与FA共存时对PAEs降解的影响。结果表明:PAEs类物质在酸性条件下不稳定;NO3-和FA对水溶液中DBP的光分解表现出抑制作用,是由于它们的促进作用大于抑制作用的结果;Fe3+通过产生大量的?OH氧化降解DBP;二维磷烯可以通过冰浴超声液相剥离法成功制备,且制备的磷烯能够产生大量的1O2使DBP快速光降解;Cl-和Br-与FA共存时均抑制了DBP的降解,是因为它们产生3FA*的能力很弱,并且将?OH转化为RHS,而I-在0100μM范围内,FA的加入明显促进了DBP的降解,可能是由于重原子效应导致大量3FA*的产生,然而当I-的浓度超过这个范围时,促进作用急剧减弱,这可归因于大量的I-3FA*的猝灭;FA与BP协同作用降解DEHP时,FA的浓度在030 mg/L范围内DEHP的降解速率逐渐增大,当FA的浓度增加至100 mg/L时DEHP的降解速率反而减小,这是由于FA能够吸附在磷烯表面形成一层保护层,而且激发态的磷烯很容易将能量传递给表面FA形成3FA*,长寿命的3FA*有利于产生大量的1O2及O2?-,从而促进DEHP的快速降解,但是当FA的浓度过高时,过量的FA会与磷烯产生竞争作用,并且3FA*很容易与基态的FA碰撞失活而造成能量损失,从而导致促进作用减弱。本论文为治理邻苯二甲酸酯类物质造成的污染提供了理论指导。
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