【摘 要】
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近年来,全无机钙钛矿(CsPbX3,X=Cl,Br,I)纳米晶因其优异的发光性能、良好的载流子传输能力和低廉的制备成本等优点引起了人们的广泛关注,并在发光二极管(LED)、激光器以及太阳能
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近年来,全无机钙钛矿(CsPbX3,X=Cl,Br,I)纳米晶因其优异的发光性能、良好的载流子传输能力和低廉的制备成本等优点引起了人们的广泛关注,并在发光二极管(LED)、激光器以及太阳能电池等光电器件领域中具有广阔的应用前景。目前,制备CsPbX3纳米晶的方法主要有高温热注入法、室温配体辅助沉淀法、超声法、阴/阳离子交换法等。然而,纯CsPbX3纳米晶是离子型晶体材料,对水、空气、光照等环境因素非常敏感,容易在环境中发生晶型的改变甚至直接被分解。因此,在实现商业化应用之前,研究提升这些CsPbX3纳米晶稳定性的方法至关重要。本论文通过合成后处理、无机材料包覆等手段,成功制备了CsPbX3纳米晶或其复合材料,且稳定性有较大提高,深入研究材料的发光性能,并应用于白光发光二极管(WLEDs)器件中。具体研究内容如下:(1)采用高温热注入法预先合成CsPbX3纳米晶,利用卤素盐的水溶液对纳米晶进行后处理来钝化表面缺陷。探究卤素盐种类、处理时间以及卤素盐溶液浓度对样品形貌以及光学性能的影响,最终获得近100%的荧光量子效率(PLQY)、尺寸均一的纳米晶溶液,且处理后的CsPbX3纳米晶稳定性也有所提高。(2)采用高温热注入的合成方法制备CsPbX3纳米晶与无机层状材料高岭土(KL)的复合材料。以KL为模板,通过两步法将CsPbX3纳米晶锚定在KL片层上,得到尺寸均一的CsPbX3纳米晶分布在KL上。对所制备的CsPbX3-KL复合材料进行光学性能表征,结果表明复合材料具有与纯CsPbX3纳米晶相当的PLQY(如Cs Pb Br3-KL为73%)和优异的空气稳定性,且改变卤素阴离子的种类及比例可以实现可见光区域内的光谱调控。同时,基于绿光Cs Pb Br3-KL复合材料和红光Cs Pb(Br0.5I0.5)3-KL复合材料制备了WLED器件,在国际照明委员会(CIE)中的色坐标为(0.34,0.31),覆盖129%的国家电视标准委员会(NTSC)色域。(3)采用简单的无溶剂研磨法制备CsPbX3纳米晶与无机材料Y型沸石分子筛的复合材料。优化Y型沸石与钙钛矿原料的投料比,得到最佳复合浓度的CsPbX3-Y型沸石(CsPbX3-Y)复合材料。改变卤素阴离子的种类及比例,成功获得绿光范围内(502~522 nm)的荧光发射。得到的复合材料在空气环境中存放七天后,光致发光(PL)强度下降到原始强度的85%左右,而纯CsPbX3纳米晶的发光强度仅剩原始强度的10%,说明复合材料的稳定性较好。将制备的绿光Cs Pb Br3-Y复合材料与红光荧光粉K2Si F6:Mn4+混合,涂覆在480 nm的蓝光芯片上成功获得WLED器件,其器件的色坐标为(0.298,0.309)。
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