【摘 要】
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大气污染是目前人类所面临的一个重大环境问题。在当前雾霾天气如此严重的今天,我们对NOx的控制势在必行。相比于火电行业,非电行业的污染排放越来越大。大部分非电行业排放的烟气温度低。若使用传统的钒钛催化剂很难满足低温烟气高效脱除NOx的需求,并且烟气中通常含有碱金属、碱土金属以及SO2,严重影响催化剂的脱硝活性。因此需要开发一种具有低温脱硝活性高以及耐中毒性能强的SCR催化剂。本文通过柠檬酸（CA）溶
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大气污染是目前人类所面临的一个重大环境问题。在当前雾霾天气如此严重的今天,我们对NOx的控制势在必行。相比于火电行业,非电行业的污染排放越来越大。大部分非电行业排放的烟气温度低。若使用传统的钒钛催化剂很难满足低温烟气高效脱除NOx的需求,并且烟气中通常含有碱金属、碱土金属以及SO2,严重影响催化剂的脱硝活性。因此需要开发一种具有低温脱硝活性高以及耐中毒性能强的SCR催化剂。本文通过柠檬酸（CA）溶胶凝胶法制备了一系列Cu掺杂的铁基脱硝催化剂（Cu-Fe/CA）,同时采用各种先进的测试手段对其理化特性进行了表征。为了进一步提高Cu-Fe/CA脱硝催化剂抗碱金属和抗SO2性能,对其进行了改性研究。在此基础上,结合量子化学密度泛函理论对Cu-Fe/CA催化剂脱硝活性的变化以及抗中毒性能机理进行了研究。主要研究成果如下:（1）采用柠檬酸溶胶凝胶法制备了一系列Cu-Fe/CA催化剂。研究发现,当配制时Cu:Fe=3:24(Cu3Fe24/CA)时,Cu掺杂的铁基催化剂具有良好的低温脱硝活性。在温度160-260℃时,其脱硝效率始终维持在99%以上,N2选择性高于95%,NH3逃逸率在整个测试温度区间始终保持在5%左右,很好地减少了SCR反应后的二次污染。对Cu掺杂前后催化剂表面进行气体吸附计算发现,Cu掺杂之后,Cu-Fe/CA催化剂表面Cu位点不仅自身对气体分子具有较好的吸附作用,还可以加强附近Fe位点对气体分子的吸附,从而提高了Cu-Fe/CA催化剂的脱硝性能。对Cu3Fe24/CA和Fe/CA脱硝催化剂进行了反应动力学计算表明,Cu3Fe24/CA催化剂表观活化能为26.83k J/mol,比Fe/CA催化剂降低了6.69k J/mol,表明Cu掺杂后能够推动SCR反应更为快速地进行。（2）碱金属K中毒导致Cu3Fe24/CA催化剂在120-280℃范围内活性降低。当K负载量为2%时,催化剂脱硝效率明显下降,在120℃时其脱硝效率仅为31%。其主要原因是K原子抑制了催化剂表面对NH3分子的吸附性能。Cu位点和Fe位点对NH3分子的吸附能分别由原来的-1.54e V和-1.06e V降低为0.47 e V和-0.52e V。Zr改性能够有效提高Cu3Fe24/CA催化剂的抗K金属性能,当Zr:Cu:Fe质量比为3:3:24时,催化剂抗K中毒性能明显增高,K0.48Zr3Cu3Fe24/CA催化剂在低温120℃时脱硝效率由31%上升到55%,并且在160-260℃温度窗口,其脱硝效率回升到90%以上。（3）Cu掺杂有效减少SO2通入后对Fe/CA催化剂的影响,在通入100ppm SO2、流量为130m L/min的工况下,Fe/CA催化剂脱硝效率呈直线下降,在500min后仅剩12%,而Cu3Fe24/CA催化剂的脱硝效率在持续通入SO2 500min后逐渐稳定在54%左右,这是因为Cu的掺杂能够有效抑制SO2的氧化从而减少硫酸或硫酸铵盐前驱体的生成。进一步加入Mn进行改性,发现Mn2Cu3Fe24/CA催化剂延缓了催化剂SO2中毒的时间,但在420min以后继续通入SO2时,脱硝效率仍会以和Cu3Fe24/CA催化剂中毒时相同的趋势快速下降。（4）Mn元素的改性能够极大的增强Cu3Fe24/CA催化剂低温脱硝效率,当Mn:Cu:Fe=2:3:24(Mn2Cu3Fe24/CA)时,催化剂活性温度窗口由原来的160-260℃向低温方向推移到120-240℃并始终维持在90%以上,尤其是在120℃时脱硝效率由原来的59%上升到93.6%。然而,Mn元素的加入导致NO2和N2O的大量生成,从而使N2选择性在测试温度区间内持续且快速下降。此外,Cu3Fe24/CA催化剂比较,Mn2Cu3Fe24/CA催化剂Br（?）nsted酸位点数量由原来2.57提高到2.63,Lewis酸位点数量由1.03提高至2.36。通过H2-TPR表征发现Mn2Cu3Fe24/CA催化剂低温活性位点比Cu3Fe24/CA催化剂高出3倍左右,而高温活性位点有所减少,这也是Mn2Cu3Fe24/CA催化剂脱硝温度窗口向低温方向移动的原因。
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