【摘 要】
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偕胺肟基吸附剂是水体提铀领域最具潜力、研究最为广泛的吸附剂。其中,偕胺肟基聚合物吸附材料具有优异力学性能和可加工为多种形态等优点,迄今为止已经发展了四十余年。对树脂、纤维等含氰基聚合物基体材料进行表面后偕胺肟化改性是获得相应含偕胺肟基聚合物吸附材料的典型方法。2018年,王东等人开发了一种基于预偕胺肟化策略的溶液气纺技术,得到了全偕胺肟化纳米纤维。与此同时,一种严格意义上的新聚合物——聚丙烯偕胺肟
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偕胺肟基吸附剂是水体提铀领域最具潜力、研究最为广泛的吸附剂。其中,偕胺肟基聚合物吸附材料具有优异力学性能和可加工为多种形态等优点,迄今为止已经发展了四十余年。对树脂、纤维等含氰基聚合物基体材料进行表面后偕胺肟化改性是获得相应含偕胺肟基聚合物吸附材料的典型方法。2018年,王东等人开发了一种基于预偕胺肟化策略的溶液气纺技术,得到了全偕胺肟化纳米纤维。与此同时,一种严格意义上的新聚合物——聚丙烯偕胺肟（PAO）被制备得到。此后,PAO作为原料广泛应用于各种铀吸附材料体系中。为增加材料设计的原始创新性,有必要对该聚合物的确切组分和溶液性质进行系统和全面研究。为了得到聚合物晶格的确切官能团信息,我们改进了聚丙烯腈（PAN）到PAO的偕胺肟化改性步骤,得到了高纯度PAO粉末。利用傅里叶红外谱图（FT-IR）和X射线光电子能谱（XPS）辨认PAO形成,并用核磁共振波谱（NMR）表征手段综合分析了随着改性时间增加,PAO分子链上的确切基团组成及其变化。在PAO水溶性分析方面,我们首次发现了PAO的溶解-析出规律并对其两性性质进行系统表征与分析。另一方面,受单原子催化剂（SACs）的启发,我们意识到PAO溶胶本身具有作为一种“分子吸附剂”的绝佳潜力。通过将PAO溶胶与含铀水溶液混合,PAO-铀酰络合物溶液被得到,实验证明该络合物具有与PAO相似的两性性质与溶解-析出规律。由于铀的收集可通过调节溶液p H至PAO-铀酰络合物等电点处实现,PAO溶胶吸附剂被设计用于水体中铀的富集分离。随着块体吸附材料中所面临的偕胺肟基连接率以及使用率受限的问题被彻底打破,PAO溶胶吸附剂对铀展现出逼近理论极限的吸附效果。仅仅在几分钟的吸附时间里,2221.9 mg-U/gAds的高吸附容量被实现;竞争吸附实验中,PAO吸附剂对铀酰离子的吸附量呈现压倒性高选择性,几乎是其他离子吸附量的80倍以上;将含铀废水中的含铀量处理至可饮用水平时,PAO溶胶吸附剂对含铀废水（40 ppm）的投料体积比可低至0.06%;自动化含铀废水处理模拟预示着PAO溶胶吸附剂在大规模应用中的稳定性和高效性。通过XPS元素含量分析手段对PAO吸附剂和铀酰离子间键合模式进行分析,结果表明其遵循多种结合模式共存以最大化吸附量的“供体原子无剩余”配位模式。这从微观层面为PAO溶胶吸附剂的高吸附容量提供了解释。本文所提供的有关PAO的基础研究,包括其合成细节、确切组分和两性性质等将为制备与设计PAO基吸附剂提供全新理论指导。同时,本文所设计的PAO溶胶吸附剂将为水体提铀这一领域发展提供启示和贡献。
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