【摘 要】
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作为煤炭资源清洁化利用的核心,费托合成反应的产物多为直链烷烃。低碳烷烃异构化可用于生产高辛烷值汽油,产物硫含量低、无不饱和烃,为优质清洁能源。目前常用的工业加氢异构化催化剂是Pt或其他过渡金属负载在氧化铝或分子筛载体上的金属双功能催化剂。微-介孔复合分子筛结合了介孔材料优异的传质性能与微孔分子筛的强酸性和高水热稳定性,介孔的引入可改善传统微孔催化剂传质性能,通过改变合成条件可设计制备所需孔性质与酸
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作为煤炭资源清洁化利用的核心,费托合成反应的产物多为直链烷烃。低碳烷烃异构化可用于生产高辛烷值汽油,产物硫含量低、无不饱和烃,为优质清洁能源。目前常用的工业加氢异构化催化剂是Pt或其他过渡金属负载在氧化铝或分子筛载体上的金属双功能催化剂。微-介孔复合分子筛结合了介孔材料优异的传质性能与微孔分子筛的强酸性和高水热稳定性,介孔的引入可改善传统微孔催化剂传质性能,通过改变合成条件可设计制备所需孔性质与酸分布的复合材料,得到良好性能的催化剂。为制备高异构化性能Pt系催化剂载体,本论文探究了微介孔复合路线制备复合孔结构的分子筛催化剂,并探讨了微-介孔复合比例对MOR分子筛孔结构与酸性质的影响,研究表明,后处理-阳离子交换路线可将MCM-41分子筛高效引入MOR分子筛体系;在微-介孔材料掺杂比例相同时,机械混合物表现出较为显著的孔道效应。采用原位重结晶法制备了MOR/MCM-41微-介孔复合材料,并对复合材料进行了分析与表征,结果表明,原位重结晶法由于对MOR分子筛进行了碱溶预处理,降低了晶粒团聚程度,增大处理浓度使得样品比表面积增加更为显著。微介复合主要是通过介孔结构的引入,调控样品的酸性质与孔结构参数,通过改性使得复合体系比表面积与孔容增大,提高了酸性位点的可接近性以及孔道扩散效率。选取正己烷为F-T低碳烃模型化合物,将制备的Pt系微-介复合材料应用于正己烷异构化反应。结果表明,与原MOR沸石相比,复合材料在同样转化率水平下,选择性增加。本研究为低碳正构烷烃加氢异构化载体的制备提供参考依据,有望通过对介孔复合的调控实现异构产物的高效转化。
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