有机无机杂化钙钛矿太阳电池因其优异的光电性质致使光电转化效率已经突破25%,堪比高效单晶硅太阳电池。在这其中,无机CsPbI3钙钛矿由于热稳定性较好,带隙合适,载流子迁移率高,且易于制备,吸引了广泛关注。然而,CsPbI3钙钛矿太阳电池的进一步发展仍需解决诸多问题。一方面,相对于有机无机杂化钙钛矿太阳电池其光电转换效率还有待提高;另一方面,在高湿度的环境下CsPbI3薄膜的稳定性较差。因此,如何在开放环境下制备高效稳定的CsPbI3钙钛矿太阳电池仍然需要进一步思考和研究。针对上述问题,我们从钙钛矿材料本身特征,以及制备工艺和器件结构优化等方面展开了一系列研究工作:1.为了提高CsPbI3钙钛矿太阳电池对太阳光的利用率和光捕捉能力,我们在PTAA空穴传输层中掺杂上转化纳米粒子来增强器件的光电转化能力。器件经上转化纳米粒子修饰后,近红外光经上转化作用后转化为可见光被钙钛矿层所吸收。除微弱的上转化作用外,掺杂后的空穴传输层折射率发生改变会导致光吸收增强;并且上转化纳米粒子可以使光发生二次折射和散射,使得光在器件中的光程增加进而产生更多的光电流。最终优化后的器件光电转换效率达到15.86%,相应的光电流高达到19.17mA/cm2。本方法将一种新的光学工程理论运用到无机CsPbI3钙钛矿太阳电池中,并显著提高器件性能。2.鉴于CsPbI3钙钛矿太阳电池对于环境湿度的敏感性,器件制备的环境条件要求和成本相对较高。我们通过“热基底反溶剂一步旋涂法”在空气中制备高性能无机CsPbI3钙钛矿太阳电池。通过在热衬底上旋涂CsPbI3钙钛矿前驱体溶液并且使用乙酸甲酯对钙钛矿薄膜进行修饰,提高了薄膜的结晶性。高温和反溶剂两者会加快前驱体溶液达到过饱和状态,促进钙钛矿薄膜的非均匀形核。基于此方法制备的无机CsPbI3钙钛矿太阳电池的光电转换效率达到了 15.91%。这种在高湿度环境中制备高效无机钙钛矿太阳电池的方法有利于其未来商业化的发展。3.通过对CsPbI3钙钛矿前驱体溶液组分进行调控和对钙钛矿薄膜的晶界面钝化作用来提高器件的光电转换能力和薄膜的稳定性。利用组分调控可以得到无孔洞、致密均匀且质量较高的CsPbI3薄膜。此外,通过有机小分子的界面钝化作用,减少了薄膜的缺陷和非辐射复合中心的存在,加强了载流子传输并提高了器件效率。经优化,CsPbI3钙钛矿太阳电池的最高效率达到16.78%,且在未封装环境下器件稳定性有所增强。这种组分调控和界面钝化相结合的方法对提高器件效率和薄膜稳定性提出了合理的思考方向。