生物质石墨烯制备及其与Cu NPs用于光催化制氢的研究

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石墨烯(G)因其巨大的理论比表面积和优异的光电性能得到了广泛的研究与应用,将石墨烯应用于环境治理和能量的存储与转化是当下的研究热点。桉树,作为一种速生丰长的树种,具有良好的经济价值,但在工业应用中存在少量的浪费。考虑到众多石墨烯制备工艺的高成本和不可扩大性,我们以废弃的桉树组织为原料制备可大批量生产的生物质石墨烯。并将其与备受关注的金属等离子共振增强光催化的研究结合,应用于具有解决能源危机潜力的光催化制氢研究中,为开发稳定高效的光催化剂提供新思路。研究内容和成果如下:(1)以废弃的桉树组织为原料,经低温碳化和高温活化两步制备得到生物质石墨烯。探讨了K2CO3为活化剂时不同添加量对桉树碳化产物石墨化的影响,优化出K2CO3与碳化产物的最佳质量比为3:1,并在该质量比下增用KHCO3和CH3COOK作为活化剂进行活化,比较不同活化剂对活化过程的影响。发现KHCO3和K2CO3活化得到是3D网状石墨烯,而CH3COOK活化后得到的是大片径层状石墨烯。(2)综合制得样品的石墨化程度和孔隙结构,选用G-K2CO3-3为后续实验的原料。采用水热法得到生物质石墨烯修饰的CdS二元光催化剂(CdS/G),探讨了不同石墨烯含量对CdS/G光催化产氢的影响,优化出最佳的石墨烯含量为3.66%。结合样品的微观形貌和光电性能的表征结果,分析了石墨烯在二元催化剂中所起的作用。(3)通过原位光还原的方法进一步在CdS/G二元光催化剂上沉积Cu纳米粒子(Cu NPs),得到三元复合光催化剂Cu/CdS/G。通过XRD和XPS等表征手段验证了Cu NPs的成功负载,发现Cu NPs与CdS接触会形成肖特基势垒,这有助于光生电子的传输。对Cu/CdS/G的形貌和光吸收特性进行了观测,结合其光催化产氢结果,发现Cu NPs的等离子共振作用对Cu/CdS/G的产氢能力有很大提升。对6.0wt%Cu/CdS/G-3进行了循环稳定性测试,发现生物质石墨烯和铜的加入有助于提高光催化剂的稳定性。结合荧光、光电流、莫特肖特基和前面的测试结果,对Cu/CdS/G的光催化产氢机理进行了推测。
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