论文部分内容阅读
由于量子尺寸效应,细小的金属纳米粒子具有更多的活性位点,往往表现出更高的催化性能,因此可控负载制备小尺寸的金属纳米粒子成为提高多相催化剂活性的关键策略。多孔材料由于具有高的比表面积及孔体积,被人们广泛的研究与关注,尤其是其特有的孔道结构不仅可以阻止金属纳米粒子发生团聚,而且可以限制金属纳米粒子的生长,从而调控纳米粒子的尺寸。然而,传统多孔材料由于制备复杂、稳定性差点缺点,不利于制备稳定高效的多相催化剂,且化学还原法容易污染金属纳米粒子及堵塞孔道,严重影响其催化性能。在此基础上,本文选用具有高度稳定性的HCPs(Hypercrosslinked Polymers)与CTFs(Covalent Triazine Frameworks)材料作为多相催化剂的载体,在不添加任何还原剂的情况下,利用热还原法可控负载金属纳米粒子,研究微孔孔道结构对金属纳米粒子尺寸及分布的影响,旨在MOPs材料中负载尺寸更小、分布更均匀的金属纳米粒子,以得到高催化活性、高稳定性的多相催化剂。本文主要包含以下内容:(1)以三苯甲硫醇(TPMT)为反应单体,通过外交联剂二甲氧基甲烷(FDA)编织交联,制备出超交联微孔有机聚合物HCP-TPMT,然后在不添加任何还原剂与稳定剂的情况下,利用热还原法负载Au纳米粒子。在HCP-TPMT微孔孔道的限域作用下,通过简单的改变金属前躯体与HCP-TPMT的负载质量比,成功将Au纳米粒子的尺寸控制在1.7-5.1 nm范围内。最后测试所得复合材料对4-硝基苯酚(4-NP)的催化还原性能,研究不同Au纳米粒子尺寸大小对催化性能的影响。(2)使用不同的反应单体,通过低温缩聚方法制备出具有不同孔径分布及可见光吸收能力的CTFs材料;然后利用热还原法负载Pd纳米粒子,研究CTFs孔径大小对负载Pd纳米粒子尺寸的影响;最后通过光催化Suzuki-Miyaua偶联反应测试所得复合材料的光催化性能,研究不同Pd纳米粒子尺寸大小对催化性能的影响,扩展CTFs材料在光催化领域的应用。