一氧化碳(CO)和甲醛(HCHO)作为两种常见的空气污染物,给工业生产和人们的日常生活带来一定的影响,甚至造成不良的后果。因此,及时地去除这些污染物或者检测它们的浓度就很重要,那么设计一款高效、节能、廉价的设备来完成这一工作就有很大的应用价值。本文采用基于密度泛函理论的第一性原理方法,对石墨烯进行掺杂改性,设计了基于石墨烯的CO催化剂和HCHO气体传感器,还模拟了催化氧化CO的反应过程和HCHO的吸附行为。主要研究成果分为以下两个部分:一、探索了 CO分子在镍与吡啶型氮共修饰的石墨烯(Ni-3N-G)上催化氧化时的反应机理。结果表明CO的氧化反应过程需要经历两个阶段,第一阶段遵循LH机理,也就是CO与O2共同吸附之后相互作用生成中间产物OOCO,然后中间产物逐渐裂解产生CO2分子并留下一个氧原子(CO + 02→OOCO →CO2 + O),中间产物的生成与裂解所需克服的反应势垒分别是0.61 eV和0.51 eV。第二阶段为残留的氧原子继续参与CO的氧化反应,再次生成CO2分子(CO + 02 → CO2),这一阶段所需克服的反应势垒仅仅为0.26eV,比第一阶段的反应势垒低了许多。因此,Ni-3N-G作为非贵金属掺杂的催化剂,具备高效的催化活性,可以为工业上设计CO氧化催化剂提供一个新的思路。二、对比性地研究了本征石墨烯(Gra)和过渡金属锰掺杂的石墨烯(Mn/Gra)分别对于甲醛气体分子的吸附特性。结果表明,当石墨烯掺杂锰原子以后,成功地打开了石墨烯的带隙,增大了对于HCHO分子的吸附能和转移电荷量,即增强了对于HCHO分子的吸附能力。而增强吸附HCHO的原因是Mn-3d与HCHO分子中O-2p、C-2p之间的轨道杂化。