以氢气为燃料的质子交换膜燃料电池,不管是通过重整制氢还是部分氧化制氢,制备的富氢气中都会含有0.5-2%的CO。然而,微量的C0(100 ppm)都能导致燃料电池电极中毒。因此,在富氢气中选择性去除CO是燃料电池发展急需解决的问题。而铜铈催化剂,因为其与贵金属相当的高催化性能以及比贵金属更廉价的成本,作为CO选择性催化氧化中最受关注的催化剂之一。传统的催化剂制备方法,如溶胶-凝胶、共沉淀、浸渍法等,制备过程都复杂且耗时,所以改进催化剂制备方法,简化制备过程和缩短制备时间都是具有很重要的实际应用价值。本文用简单快速的尿素研磨燃烧(UGC)法在30分钟内制备了一系列铜铈催化剂,通过活性实验评价与各种表征技术(XRD、H2-TPR、XPS等)对催化剂在富氢气中CO选择性氧化性能进行研究,可以得到以下主要结论:1.不同煅烧温度和铜含量都对CuCe催化剂性能有较大影响。在700 ℃下煅烧的铜含量7.5 wt.%的CuCe催化剂不仅有一个宽的CO完全转化窗口(50 ℃左右),并且在120 ℃时其CO已经完全转化。2.不同铜源制备的CuCe催化剂的催化活性差异明显。其中,以硝酸铜为铜源制备的催化剂,因为与氧化铈有强相互作用的高分散铜的存在以及更多氧空穴的存在,表现出了极高的CO催化氧化活性。而以硫酸铜为铜源制备的CuCe催化剂,由于未完全分解的硫酸根的存在,表现出了极差的催化活性,几近于无。3.与模板法、溶胶-凝胶法和老尿素燃烧法相比,尿素研磨燃烧法制备的催化剂具有更好的CO催化活性,100%CO转化率的反应温度至少低了20℃。4.煅烧温度和铁添加量都对CuCe-Fe催化剂在CO选择性氧化中有一定的影响,且煅烧温度的影响比铁添加量的影响更为显著。与CuCe相比,在700 ℃下煅烧的CuCe-Fe0.025催化剂,低温选择性氧化CO活性略有提高。而其它Zn、Mn和Co过渡金属的添加并不能对CuCe催化剂进行改进。甚至Zn的加入很明显降低了催化剂的催化活性。5.不同稀土金属的添加对铜铈催化剂性能影响各不相同。在富氢气CO选择性氧化反应中添加稀土金属的CuCe-R催化剂的CO低温氧化活性都比CuCe催化剂效果略差,但是选择性却都比CuCe催化剂的要更好。6.反应气中的水和二氧化碳存在时对CuCe、CuCe-Fe和CuCe-Sm催化剂的催化活性都有着明显的抑制作用。在反应气中水和二氧化碳存在时,无论是CO转化率还是选择性,CuCe-Fe催化剂的比CuCe催化剂的都要高。铁的添加对催化剂的抗水和二氧化碳性有明显的提升作用。7.在水和二氧化碳都存在的富氢反应气中,CuCe催化剂在55 h内的CO选择性氧化性能基本维持稳定,反应200 h后CO转化率下降了约7.7%。CuCe-Fe催化剂的稳定性比CuCe催化剂更好,前68 h维持稳定,反应400 h后CO转化率下降了约5%,稳定时间是CuCe的2倍;Fe的添加不仅提高了铜铈催化剂抗水和二氧化碳的能力,还提高了其稳定性。CuCe-Sm的稳定性只在前34 h维持相对稳定,反应200 h后CO转化率下降了约6.5%;Sm的添加对催化剂的稳定性没有明显的改善作用,但是它明显提高了催化剂的选择性。