电催化活性过渡金属纳米材料及其在环境化学中的应用

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目前,能源问题和环境污染问题日益突出。一方面,化石能源储量十分有限,有数据表明石油在40年内会耗光。另外,中国能源的供应以煤炭为主,煤炭的燃烧会产生大量SO2、粉尘、CO2导致大气污染及温室效应等一系列环境问题,所以,我们有必要降低能源消耗,解决能源生产及消耗引起的环境污染问题。另一方面,人类日常生产和生活中产生的生活污水及工业污水中含有较高浓度、难降解的有机物,对环境造成一定的影响,需要采取合理的方法进行治理。氨被广泛应用于生产化肥、染料和炸药等,是一种农业、工业的基础化学物质。传统合成氨的工艺需要高温高压,消耗大量的能源,产生CO2温室气体,由此产生了巨大的环境问题。本文试图研究高效的电催化剂改善合成氨工艺所带来的环境问题。另一方面,也试图以这些材料作为有机物降解的催化剂建立废水中有机物降解及六价铬的新方法。具体工作内容如下:1、采用水热合成和退火的方法制备Fe2O3纳米棒,并探究了其电化学合成氨的性能。获得的样品通过X射线衍射,扫描电子显微镜,透射电子显微镜,X射线光电子能谱分析等手段进行表征。将制备好的Fe2O3墨汁均匀涂在碳纸上(Fe2O3/CP),采用线性扫描伏安法与恒电位极化法测试Fe2O3/CP电极电催化氮气还原的性能。整个实验过程采用一种三电极两腔室的电解玻璃池作为电化学测试装置,其中工作电极为Fe2O3/CP电极,参比电极为Ag/AgCl,对电极为石墨棒,电解质为0.1 mol/L Na2SO4溶液。实验结果显示,Fe2O3纳米棒具有良好的电催化合成氨性能,电压为–0.8 V vs.RHE时,其产氨速率和法拉第效率分别为15.9 g h–1 mg–1cat.和0.94%,且整个测试过程中催化电极拥有良好的选择性和稳定性。2、采用静电纺丝技术制备ZrO2纳米线,并研究其作为氮还原催化剂的性能。制备的样品采用X射线衍射,扫描电子显微镜,透射电子显微镜,X射线光电子能谱分析等测试方法表征。将制备好的ZrO2墨汁均匀涂在碳纸上(ZrO2/CP),通过三电极体系探索ZrO2/CP电极电催化氮气的性能。以Ag/AgCl为参比电极,石墨棒为对电极,ZrO2/CP电极为工作电极,0.1 mol/L HCl溶液为电解质,线性扫描伏安法与恒电位极化法测试系统。探究结果显示,电压为–0.90 V vs.RHE时,ZrO2纳米线的产氨速率和法拉第效率分别为7.15 g h–1 mg–1cat.和1.53%,且拥有良好的稳定性。3、以Fe2O3/GCE或者ZrO2/GCE作为工作电极,铂片作为对电极,Ag/AgCl作为参比电极,研究了Fe2O3纳米棒和ZrO2纳米线电化学催化降解甲基橙的效果。实验结果显示:甲基橙初始浓度为8 mg/L,电压为–2.0 V vs.Ag/AgCl,电化学降解20 h后,Fe2O3纳米棒电催化降解甲基橙的降解率(17.13%)比ZrO2纳米线(12.13%)高。研究发现加入NaCl电解质对电化学降解甲基橙有促进作用,在相同实验条件下甲基橙的降解率为34.94%。Fe2O3纳米棒和ZrO2纳米线电化学还原Cr6+的研究结果表明:时间为10 h,Cr6+初始浓度为6μg/mL,加入0.2 g K2SO4,Fe2O3纳米棒在–0.1 V vs.Ag/AgCl时电化学还原Cr6+的还原率为29.0%,ZrO2纳米线在–0.56 V vs.Ag/AgCl时电化学还原Cr6+的还原率为31.2%。
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