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进入21世纪以来,化石能源在全球范围内的消耗逐年增高,温室气体减排和能源气体净化成为CO2捕集的两个重要组成部分,其中代表性分离体系为烟道气（CO2/N2）和天然气（CO2/CH4）。膜分离作为一种节能高效、清洁环保的新型分离技术,应用于CO2分离有良好前景。混合基质膜由聚合物基体和分散于其中的无机填料共同构成,结合了聚合物膜易加工和无机膜分离性能高的优点,是高性能气体分离膜的重要发展方向。金属有机骨架（MOF）是一种具有规整孔道结构的新型晶体材料,由过渡金属离子与有机配体经共价键或配位键桥接而成。与传统无机填料相比,MOF具有合成条件温和、易功能化等优点,因此,MOF混合基质膜成为当前研究的热点。然而,目前文献报道的MOF混合基质膜多为通过浇铸得到,对具有薄选择层MOF混合基质膜研究较少。此外,MOF混合基质膜还存在相界面易产生缺陷、MOF柔性骨架削弱选择性等问题。本论文基于三种对CO2具有选择性的MOF（ZIF-7、ZIF-8和Cu-BTC）,利用MOF在聚合物溶液中原位合成实现具有薄选择层的MOF混合基质膜的制备,并通过离子液体在MOF中预先负载强化MOF/聚合物界面相容性,从而提高混合基质膜的分离性能。首先,基于非对称膜的传统制备工艺（浸没沉淀相转化法,NIPS）,采用直接共混和微波辅助分别制备了具有超薄皮层的ZIF-7/PES和MW-ZIF-7/PES非对称膜,ZIF-7的加入可同时提高膜对H2和CO2的渗透速率和选择性。MW-ZIF-7/PES膜在经PDMS堵孔后,其H2和CO2渗透速率高于PES膜,然而选择性下降明显。这是因为NIPS法对铸膜液组成要求较高,该方法用于制备表面无缺陷非对称MOF混合基质膜时,制备窗口较窄。其次,为拓宽MOF在聚合物溶液中的原位合成范围,开发出Cu-BTC前驱体和PES在DMSO中的稳定相容体系,在高温下,铸膜液热致相分离（TIPS）和Cu-BTC合成同时发生,得到非对称的Cu-BTC/PES膜,首次实现了非对称MOF混合基质膜的一步制备。该方法制备的Cu-BTC/PES膜具有典型的非对称结构,由致密的皮层和多孔支撑层构成,制备得到的Cu-BTC/PES膜可通过乙醇与DMSO的置换成功活化。Cu-BTC在膜中的含量可以通过Cu（NO3）2的投加量调节,且随Cu（NO3）2用量的提高,Cu-BTC/PES膜致密层厚度降低,膜渗透速率得到明显提高。当Cu-BTC含量从7.5 wt%提高到21.0 wt%,膜的H2和CO2渗透速率提高了接近20倍,CO2/N2选择性保持在20左右。进一步通过纤维素醚类聚合物（EC）与Cu（NO3）2的络合作用实现了 Cu-BTC/EC混合基质膜的常温原位制备。EC起到降低溶液中前驱体扩散速率、促进Cu-BTC合成的作用。在Cu-BTC含量为26 wt%,Cu-BTC/EC膜气体分离性能最好,其CO2渗透系数相对于纯EC膜提高了 69%,而CO2/CH4选择性仅从10.7下降到9.9。通过考察Cu-BTC/EC膜的热性能、机械性能及不同温度压力下的气体渗透性能,发现在Cu-BTC含量较低时,Cu-BTC/EC界面相容性较好,Cu-BTC可以提高聚合物相的耐CO2塑化能力。最后,为强化混合基质膜中MOF与聚合物（Pebax）界面相容性,将具有高CO2选择性和聚合物亲和性的离子液体[bmim][Tf2N]引入到ZIF-8孔道中,制备了 IL@ZIF-8材料及IL@ZIF-8/Pebax膜。IL@ZIF-8的水洗处理可有效限制[bmim][Tf2N]向Pebax基体中扩散。测试了 IL@ZIF-8/Pebax膜的机械性能和气体分离性能,结果表明IL@ZIF-8同时提高了 Pebax膜的机械性能和CO2分离性能,添加量为15 wt%时,膜的CO2渗透系数为104.0 Barrer,CO2/N2选择性为83.9,CO2/CH4选择性为34.8,相对于原膜分别提高了 45%、74%和92%,超过了 2008年Robeson上限。通过膜的SEM和DSC表征及Maxwell传递模型对比,确认了 IL@ZIF-8对Pebax膜机械性能和气体分离性能的增强主要源于离子液体对ZIF-8/Pebax界面相容性的强化。