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近年来,由汽车尾气、工业过程中燃料燃烧不充分所产生的一氧化碳(CO)引起日益严重的环境问题。同时,在燃料电池催化剂的应用过程中,CO的存在也会导致催化剂中毒而丧失活性。因此,高效低温去除CO是能源和环境领域中非常重要的问题。目前,催化氧化是消除CO最简单有效的手段。此外,由于CO分子简单,其催化氧化过程和机制研究较为深入,因而也被作为探针反应,广泛用于新型催化剂的研制中。CO的催化氧化多年来一直是理论和实验研究领域的重要关注点之一。过渡金属氧化物由于其价格低廉,储量丰富被认为是工业催化剂的最理想选择之一。在过渡金属氧化物中,铜(Cu)氧化物具有相对较高的催化效率且成本低廉,其CO的催化氧化性能也被广泛研究报道。但是,Cu+物种不稳定,易被氧化成CuO或还原成Cu0导致活性降低,寻找一种可以稳定Cu+的材料显得尤为重要。石墨炔不仅具有与石墨烯类似的平面二维材料的性质,同时具有特征的三维多孔性质,是一种理想的催化剂材料。理论研究表明,石墨炔独特的sp2和sp杂化结构使其具有高度的π-π共轭、均匀分布的孔隙和可均匀调控的电子性质,被认为是可以用来稳定金属原子用于CO催化氧化的新型碳材料。但目前石墨炔或石墨炔复合纳米材料催化氧化CO还未在实验上得到验证。基于以上问题,本篇论文制备并探究了氧化铜/石墨炔(CuxO/Graphdiyne)、氧化铜/石墨烯(CuxO/Graphene)、氧化铜/活性炭(CuxO/Active Carbon)和氧化铜/氧化铝(CuxO/Al2O3)的CO催化氧化活性;并通过改变煅烧时间精准的控制石墨炔表面的Cu物种纳米颗粒的尺寸;进一步探究了 CuxO/Graphdiyne和CuxO/Active Carbon两种催化剂的在结构和催化反应过程中的差异,确定了 CuxO/Graphdiyne高催化活性的来源。主要工作内容如下:(l)利用六乙炔基苯为单体在铜片的催化偶联作用下合成了石墨炔。并经过超声、清洗处理得到石墨炔粉体。拉曼光谱(Raman spctra)、X射线光电子能谱(X-ray Photoelectron Spectroscopy,XPS)和透射电子显微镜(Transmission Electron M icroscope,TEM)均证明了石墨炔粉体的成功制备。(2)基于石墨炔粉体,采用浸渍法在石墨炔表面锚定了 Cu物种的纳米颗粒。Raman、XPS及X射线衍射(X-ray Diffraction,XRD)表征证明了催化剂的成功制备。CO的催化活性测试发现CuxO/Graphdiyne催化剂具有最高的催化活性。(3)基于先前合成的CuxO/Graphdiyne催化剂条件,本篇论文对石墨炔表面的Cu物种纳米颗粒的尺寸进行了调控,通过缩短煅烧时间可以将石墨炔表面的Cu物种的纳米颗粒尺寸分别控制在32 nm和4.5 nm。(4)为探究CuxO/Graphdiyne高催化活性的来源,我们进行了一系列的表征分析:比表面积分析和扫描电子显微镜(Scanning Electron Microscope,SEM)证明了催化活性的高低并不完全取决于比表面积的大小,而XPS、电子顺磁共振(Electron Paramagnetic Resonance,EPR)、氢气程序升温还原(Hydrogen Temperature-programmed Reduction,H2-TPR)、TEM 与原位漫反射傅里叶变换红外光谱(In-situ Diffuse Reflection Fourier Transform Infrared Spectrometer,DRIFTS)证明了CuxO/Graphdiyne催化剂高催化活性在于氧化亚铜与石墨炔界面的相互作用、较多的氧空位含量、较强的氧化还原能力及对CO的强的吸附和活化氧的能力,有利于CO的催化氧化。